介质阻挡放电协同催化技术去除挥发性有机物实验研究

摘要

针对目前大量排放的低浓度挥发性有机物，本课题采用介质阻挡低温等离子体放电协同催化技术处理污染气体，不仅提高了污染物的去除效率，而且降低了能量消耗抑制副产物的产生，为实现工业上大规模应用奠定了基础。研究根据介质阻挡放电理论、光催化原理解释了气体放电中甲苯去除机理，同时引入Lissajous图形法计算消耗的能量，初步探讨放电特性。研究的主要内容及结果如下： 在交变电场中采用Lissajous图形法可以有效地测量电压、电流及功率等电参量。随着电压的升高电流呈线性增加的伏安特性；气隙等效电容Cg随着电压的升高缓慢下降，介质等效电容Cd则随电压的升高缓慢升高，最后趋于相对稳定状态；而随着频率的变化，气隙等效电容表现为最初的缓慢升高后趋于稳定，介质等效电容为降低趋势；放电功率与频率、介质等效电容之间成线性正比例关系，间接说明放电功率与介质管的尺寸密切相关。 对于管线式陶瓷反应器，本实验采用了四因素五水平的正交实验方法，考察电压、频率、入口浓度及流量四个因素对甲苯去除效率的影响。结果显示，流量影响最大，其次为电压，频率，影响最小的为入口浓度；甲苯的去除率随着电压、频率的升高逐渐上升；随着气体流量和入口浓度的增加，去除效率下降，但污染物的绝对去除量却逐渐上升；能量效率随着甲苯去除率的上升而有所降低，当去除效率较大时，其能量效率值稳定在一定的水平上。 实验采用溶胶凝胶法制备了纳米TiO2/γ- Al2O3催化剂并用阴离子修饰的方法对二氧化钛改性，通过XRD、SEM及BET等手段表征物质的结构尺寸、晶型和表面形貌。从一系列的介质阻挡协同催化实验中研究不同催化剂去除甲苯的性能，而比能密度、能量效率及放电特性的角度评估了γ-Al2O3、纳米TiO2/γ-Al2O3、纳米二氧化钛改性催化剂(TiO2-F/γ-Al2O3)的能量消耗。结果表明，采用改性TiO2-F-/γ-Al2O3催化剂明显优于其它两种情况作用结果，极大的提高了甲苯去除效率，降低了比能密度，增加了能量效率。 最后，采用色谱—质谱(GC-MS)和红外光谱分析测试甲苯降解最终产物，初步探讨了介质阻挡放电—催化联合降解甲苯废气的机理。结果表明，介质阻挡放电协同催化技术可以有效地减少反应副产物及中间产物的产生量，降低产物的毒性，具有广阔的应用前景。

目录

文摘

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声明

第1章绪论

1.1引言

1.2挥发性有机物

1.3挥发性有机物的治理技术

1.3.1挥发性有机物的传统控制技术

1.3.2挥发性有机物控制新技术

1.4课题研究的主要内容

第2章低温等离子体技术理论及应用

2.1低温等离子体技术处理VOCs的理论

2.2电晕放电理论

2.2.1正电晕

2.2.2负电晕

2.3介质阻挡放电理论

2.3.1介质阻挡放电的发生

2.3.2正弦电压下介质阻挡放电发生过程分析

2.4低温等离子体与VOCs的反应过程

2.4.1放电等离子体的重要基元反应过程

2.4.2电子所得的能量及臭氧的形成

2.4.3 VOCs分子降解过程

2.5 TiO2光催化的基本机理

2.5.1半导体光激发

2.5.2 TiO2光催化原理

2.5.3光催化剂研究进展

2.5.4纳米TiO2光催化剂共掺杂的研究进展

2.6本章小结

第3章 实验装置及方法

3.1目标污染物的选择

3.2甲苯实验流程

3.3等离子体反应器

3.4实验低频电源

3.5实验设备及实验试剂

3.6污染物的分析方法

3.7去除效率与绝对去除量

3.8本章小结

第4章 气体放电过程中放电参量的研究

4.1 Lisajous图形法测量放电过程放电参量理论

4.1.1实验系统的采样电路

4.1.2交流电压下等效电路分析

4.1.3负载等效电容的测量原理

4.1.4负载有放电过程功率消耗的计算

4.2气体放电过程中主要放电参量研究

4.2.1电流电压伏安特性

4.2.2电压对气体放电参量研究

4.2.3频率对气体放电参量研究

4.2.4功率对气体放电参量研究

4.3本章小结

第5章管线式等离子体反应器处理甲苯的研究

5.1正交试验设计

5.2运行工况参数对污染物去除的影响

5.2.1外加电场强度对甲苯去除效率的影响

5.2.2频率对甲苯去除效率的影响

5.3配气参数对污染物去除的影响

5.4甲苯去除过程中的能量效率

5.5本章小结

第6章光催化剂的制备及改性方法

6.1溶胶凝胶法制备纳米二氧化钛

6.1.1主要实验原料

6.1.2纳米二氧化钛制备步骤

6.1.3氟掺杂二氧化钛制备步骤

6.1.4纳米二氧化钛表征

6.2表征实验结果及分析

6.2.1 X射线衍射分析(XRD)

6.2.2扫描电镜(SEM)分析

6.2.3 BET比表面积测定

6.3光催化性能实验研究

6.3.1氧化铝吸附性能

6.3.2催化剂对放电特性的影响

6.3.3催化剂对甲苯比能密度的影响

6.3.4催化剂对甲苯去除效率的影响

6.3.5催化剂对甲苯能量效率的影响

6.3.6催化剂对等效电容的影响

6.4本章小结

第7章甲苯去除产物分析

7.1.GC-MS测定

7.2实验结果分析

7.2.1不同频率下产物分析

7.2.2不同电压下产物分析

7.2.3不同催化剂下产物分析

7.2.4甲苯气体产物红外吸收光谱分析

7.3甲苯降解机理分析

7.4本章小结

结论及展望

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢