厨房油烟中挥发性有机物散发特征及净化技术研究

摘要

烹饪油烟是室内空气中挥发性有机化合物（VOCs）的重要来源，但中国烹饪中常用的油类（菜籽油、大豆、花生、玉米和猪油）的VOCs排放特征及其对人体健康的危害尚不清楚，同时对于烹饪油烟中VOCs的吸附机理及技术尚不清晰，本文开发了油烟VOCs稳定发生装置，并进行油类对散发VOCs的形态分布和健康影响评价，明确油烟VOCs中目标污染物物质，采用蒙特卡洛分子模拟手段发展了油烟中典型污染物（苯、甲醛）的吸附机理，揭示了分子级别的吸附过程，分析了孔径、官能团、水分对于吸附性能的影响，采用新型金属有机框架材料进行油烟中气味物质（己醛）的吸附净化研究，采用密度泛函理论进行了己醛在MOFs吸附点位的讨论，主要贡献与创新如下所示：　　首先，本文通过喷嘴将油滴均匀喷洒在预加热的壁面上，以获得油烟中恒定的VOCs。分析VOCs结果表明，五种油品的VOCs排放特征相似。醛类是VOCs中浓度最高物质，占比42.1%-74.6%，其次是醇类（5.0%-14.5%）、烷烃和烯烃类（4.9%-9.6%）、呋喃类（2.3%-4.3%）和苯类（0.1%-3.3%）。富含不饱和脂肪酸的植物油比富含饱和脂肪酸的猪油释放出更多的VOCs，而大豆油散发VOCs随烹调温度的升高而升高。在高温下，油中的水通过蒸汽汽提会增加VOCs的排放。此外，在水-油体系中产生的氧化自由基促进不饱和脂肪酸的氧化。在散发的VOCs的健康评价中己醛、苯和呋喃都具有潜在的致癌风险。　　其次，采用高分辨率测量、建模和模拟相结合的方法对活性炭吸附苯的过程进行了综合研究。给出了微孔活性炭纤维（ACF）和微介孔（CMK-3）两种材料对苯吸附的高分辨率等温线和等位热。研究发现，在极低的压力下（10-3P/P0），CMK-3比ACF具有更高的吸附能力，是一种很有前途的室内苯吸附剂。采用Dubinin–Radushkevich模型拟合了低压区域的等温线。此外，用分子模拟结果分析了实验等温线和吸附热，重点研究了油烟中的苯在极低压力下的吸附行为。提出了评价和应用吸附剂的建议，以尽量减少环境湿度的影响。　　另外，对油烟中小分子醛类（甲醛）进行蒙特卡洛模拟，旨在为极低浓度下的吸附净化甲醛提供新的见解。根据ppm水平下微孔中甲醛的吸附等温线，利用零负荷下的吸附热作为吸附剂-吸附质相互作用的衡量标准，分别考察了微孔大小和微孔活性官能团的影响。通过对甲醛和水的成对势能的吸附机理的分析，提出了水在不致密、不堵塞孔隙的前提下，可能是强化甲醛吸附的性能。　　最后，本文合成了MIL-101（Cr）、UiO-66、ZIF-8和Cu-BDC四种典型的金属有机骨架（MOFs）材料并用于净化油烟中味道气体（己醛），己醛的吸附能力遵循MIL-101（Cr）（135mgg-1）UiO-66（64.3mgg-1）ZIF-8（40.3mgg-1）AC（35.8mgg-1）Cu-BDC（32.5mgg-1），脱附能力遵循MIL-101（55.5mgg-1）UiO-66（26.1mgg-1）AC（24.5mgg-1）ZIF-8（19.3mgg-1）Cu-BDC（5.5mgg-1），表明在MIL-101（Cr）/UiO-66上吸附的己醛要比AC更容易。FTIR分析证实，MIL-101和UiO-66中的Cr-OH/Zr-OH中的O-H，H2BDC中的O-C-O和芳族C-H都是可能的己醛吸附位点。DFT计算进一步揭示，Cr-OH/Zr-OH和H2BDC中芳族C-H是与己醛中C=O相互作用的重要位点。这项研究为通过高度多孔的MOFs材料净化室内醛污染物提供了可能性。

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