BiFeO外延薄膜电容器与异质结的制备和性能研究

摘要

钙钛矿结构的多铁性材料BiFeO3(BFO)是目前唯一一种在室温下同时具有强的铁电性和磁性的单相材料，其奈尔温度TN约为673K，居里温度TC约为1103K。巨大的应用前景使其自发现开始就受到人们的广泛关注。
　　 BFO的剩余极化(Pr)高达90-100μC/cm2，成为无铅铁电材料的重要候选材料之一。但是因为制备纯相的BFO块材和薄膜的条件都较为苛刻，而且材料中都存在较大的漏导电流，所以很难获得饱和的铁电电滞回线。通过化学掺杂可以有效改善其漏电性能。BFO直接光学带隙约为2.8eV，在波长500nm以上具有高的光透过率，与透明导电材料一起可以制备全透明铁电器件。
　　 本论文中采用脉冲激光沉积的方法制备薄膜，摸索并掌握了纯相BFO薄膜成熟的制备工艺，使用一种新型的n型透明导电材料La0.07Sr0.93SnO3(LSSO)作为电极材料，成功的制备了全外延生长的透明铁电电容器，发现Mn掺杂可以有效改善BFO薄膜的铁电性能；还成功的制备了结构为LSSO\BFO的全透明异质结，发现异质结呈现出整流特性和电阻回滞行为，调节BFO薄膜的厚度及Mn的掺杂结果表明整流特性和阻滞行为都是和BFO薄膜中的氧空位相关；另外还系统研究了一种常见的电极材料也是庞磁阻锰氧化物La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)生长在三种不同的衬底上的晶格弛豫行为，并分析了其机理。
　　 全文分为六章，各章的主要内容概括如下：
　　 第一章首先简单介绍了钙钛矿结构功能材料的晶体结构、晶格畸变和d轨道分裂等基础知识，随后从研究背景、发展状况和基本应用概念方面分别介绍了铁电材料、多铁性材料、透明导电材料、钙钛矿锰氧化物及基于铁电材料的薄膜电子器件。其中主要讲述了论文后面章节中需要用到的公式和概念。
　　 第二章主要介绍了本论文中用到的样品制备和表征测试方法。特别对PLD方法和高分辨X射线衍射做了详细介绍。
　　 第三章利用X射线的倒易空间图，研究了菱形结构的LSMO薄膜生长在三种不同的衬底上因为晶格失配对于薄膜结构的影响。发现了三种不同的应力释放方式，特别是在NGO(110)衬底上，LSMO在面内两个相互垂直的方向上采用不同的机制来是释放应力。
　　 第四章用新型的透明导电氧化物LSSO薄膜作为电极制备了外延BiFe0.95Mn0.05O3全透明铁电电容器，获得高质量的饱和电滞回线，并通过透光率的测量得到了BFMO的光学带隙宽度。同时研究了衬底方向对薄膜极化强度的影响及疲劳特性。
　　 第五章系统分析了LSSO\BFO(BFMO)异质结的I-V特性，发现在LSSO\BFO异质结中存在整流效应和阻滞行为，通过Mn掺杂前后和不同厚度BFO对于异质结整流特性和阻滞行为的影响，认为其原因是BFO中存在的大量氧空位。
　　 第六章利用LSMO作为电极，在LAST(001)、(110)和(111)衬底上分别制备了Bi3.15Nd0.85Ti3O12外延薄膜电容器，在(110)和(111)衬底上获得了良好的电滞回线，其具有很好的抗疲劳特性。从结构上分析了其外延关系。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1引言

1.2钙钛矿结构氧化物功能材料

1.2.1晶体结构

1.2.2晶格畸变

1.2.3 d轨道在氧八面体晶体场中的分裂

1.2.4 Jahn-Teller畸变

1.3铁电薄膜材料的物理基础

1.3.1铁电体

1.3.2铁电薄膜

1.4多铁性材料研究进展

1.4.1多铁性材料的概念

1.4.2多铁性材料的研究历史和发展概况

1.5透明导电薄膜基础

1.5.1透明导电薄膜的发展和研究概况

1.5.2透明导电薄膜的电学和光学性质

1.5.3透明导电器件的研究进展

1.6钙钛矿锰氧化物的基本性质

1.6.1研究历史

1.6.2晶体结构

1.6.3电子结构和双交换作用

1.6.4磁结构和电磁相图

1.6.5薄膜方面的研究

1.7基于铁电材料的薄膜电子器件

1.7.1铁电随机存储

1.7.2铁电场效应管

1.7.3阻滞存储

1.8本章小结

参考文献

第二章样品的制备及性能表征方法

2.1引言

2.1.1脉冲激光沉积技术

2.1.2 PLD方法制备薄膜的特点

2.2外延薄膜及相关器件的制备方法

2.2.1靶材的制备

2.2.2薄膜及器件的制备

2.3外延薄膜的结构表征

2.3.1 X射线衍射(XRD)

2.3.2 X射线衍射倒易空间

2.3.3 XRD在薄膜材料结构表征方面的应用

2.4外延薄膜及相关器件的光、电及磁物性的测量方法

2.4.1光学透过率

2.4.2表面和截面的形貌表

2.4.3 X射线光电子能谱

2.4.4等离子体原子发射光谱

2.4.5铁电特性

2.4.6伏安特性

2.4.7磁性和电阻测量

2.5本章小结

参考文献

第三章La0.7Sr0.3MnO3外延薄膜中的面内各向异性

3.1引言

3.2样品的制备和实验方法

3.2.1 La0.7Sr0.3MnO3多晶靶材的制备

3.2.2 La0.7Sr0.3MnO3外延薄膜的制备

3.3.3 La0.7Sr0.3MnO3外延薄膜的XRD结构表征

3.3.4 La0.7Sr0.3MnO3外延薄膜的电输运性质测量

3.3实验结果与讨论

3.3.1实验设想

3.3.2 XRD数据

3.3.3倒易空间图的解释

3.4本章小结

参考文献

第四章BiFeO3铁电薄膜电容器

4.1引言

4.1.1相图和结构

4.1.2电导、禁带宽度

4.1.3铁电性

4.1.4磁性

4.1.5存在的问题

4.2样品的制备和实验方法

4.2.1多晶靶材的制备

4.2.2铁电电容器的制备

4.2.3结构、铁电、透光性能和XPS表征

4.3实验结果与讨论

4.3.1 XRD结构表征

4.3.2铁电性能的表征

4.3.3漏电流的测试

4.3.4透光性能

4.3.4 XPS分析

4.4本章小结

参考文献

第五章La0.07Sr0.93SnO3＼BiFeO3异质结Ⅰ-Ⅴ特性

5.1引言

5.2样品的制备和实验方法

5.2.1多晶靶材的制备

5.2.2异质结的制备和测量

5.3实验结果与讨论

5.4本章小结

参考文献

第六章Bi3.15Nd0.85Ti3O12铁电薄膜

6.1引言

6.2样品的制备和实验方法

6.2.1靶材的制备

6.2.2铁电电容器的制备

6.2.3结构、铁电性能的表征

6.3实验结果与讨论

6.3.1 XRD结构表征

6.3.2铁电性能表征

6.4本章小节

参考文献

攻读博士学位期间的学术成果与获奖情况

致谢