钙钛矿氧化物超晶格的制备与电磁性能研究

摘要

由于丰富有趣的物理内涵以及工艺上潜在的应用价值，钙钛矿氧化物异质结一直是材料科学研究领域的热点研究之一。它不仅有助于我们更深入地理解强关联体系中的轨道，晶格，电子自旋与电荷自由度在界面处的相互作用，同时对于我们了解结构与物理性能之间的关系并对多功能的材料的研发有非常重要的意义。而随着外延薄膜制备技术的不断发展和成熟，许多有趣的界面现象也陆续被科研者们发现。比如两种反铁磁材料的界面出现铁磁性，甚至超导性，非极性的AFD模式能够诱导出非常规的铁电性等等。而这些新奇现象的出现都与界面处的八面体畸变和旋转耦合以及电荷转移、自旋阻挫等界面效应紧密相连。此外，由于钙钛矿结构出众的外延性，其薄膜器件对于研究钙钛矿结构的材料的多功能集成有着重大的意义。于是，本论文选取典型的钙钛矿结构庞磁阻(CMR)材料锰氧化物La0.7Sr0.3MnO3与La0.67Ca0.33MnO3，与结构性质突出的SmFeO3和巡游铁磁材料SrRuO3制备成高质量的外延超晶格结构。一方面通过应力状态来调制氧八面体的畸变与旋转模式，达到对其电磁性质的调控，另一方面则通过电荷转移等界面效应提高超薄LCMO的电磁性能。
　　本论文总共分六章。
　　第一章作为论文的绪论部分，我们首先介绍了典型的钙钛矿氧化物材料的晶格结构及其基本物性。紧接着就从两个方面入手，一方面阐述了外延应力和界面耦合以及超短超晶格的形成对界面处八面体的畸变与旋转模式的影响及其对物理性能的调节，另一方面则介绍了电荷有序和自旋阻措等界面效应对钙钛矿氧化物异质结的性能调控，为我们接下来探究超晶格的结构以及界面效应对电磁性能的影响作铺垫。
　　第二章在这一章节中，我们详细地介绍了实验中超晶格薄膜样品制备所使用的脉冲激光沉积系统(PLD)，以及原子力显微镜(AFM)，X射线衍射(XRD)，倒易空间图测量(RSM)，以及低温测量系统（VSM、SQUID和PPMS）等等样品性能表征手段。
　　第三章我们选取正交性较强的SmFeO3(SFO)与生长过程中容易出畴的菱形结构的La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)正交对称的NdGaO3衬底上制备得到超晶格，通过对其结构与电磁性质的研究，发现了与单层LSMO薄膜中截然不同的应力弛豫机制，并且随着LSMO与SFO相对厚度的变化，应力状态的逐渐改变也伴随着易磁化轴以及电磁转变温度的变化，证明了超晶格界面处的结构与物理性能之间的关联。
　　第四章选取了广为研究的CMR锰氧化物La0.67Ca0.33MnO3(LCMO)和巡游铁磁材料SrRuO3(SRO)交替生长制备得到了高质量外延超晶格。在超薄的超晶格样品中，其顺磁绝缘态-铁磁金属态转变温度达到LCMO块材水平，且不受LCMO和SRO单层厚度的影响。排除外延应力以及界面元素混合等因素，我们考虑是界面处SRO中巡游电子的转移，导致LCMO层中Mn3+与Mn4+离子比例的改变，增强了其双加换作用，提高了其电磁转变温度。
　　第五章为了进一步研究具有磁电耦合效应潜质的材料，我们探究高质量的DyFeO3外延薄膜的制备条件。通过改变衬底以及薄膜生长过程的氧压，得到其最佳生长条件——衬底温度735℃，氧压6Pa。在这一条件下制备出一系列不同厚度的薄膜，发现薄膜的表面形貌随着厚度增加逐渐平整，且经过后退火过程，薄膜都出现了清晰锐利的原子台阶，证明我们制备得到的是高质量的外延薄膜。
　　第六章介绍了本论文主要创新点。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 钙钛矿氧化物体系的基本物理性质

1．2．1 钙钛矿锰氧化物

1．2．2 钙钛矿结构正铁氧体

1．2．3 钙钛矿结构SrRuO3

1．3 钙钛矿氧化物异质结中的性能调控

1．3．1 钙钛矿氧化物异质结中的氧八面体畸变

1．3．2 钙钛矿氧化物异质结中的界面效应

1．4 本章小结

参考文献

第二章 超晶格样品的制备以及表征手段

2．1 靶材的制备

2．2 超晶格薄膜的制备

2．3 超晶格的结构、形貌及电磁性能表征

2．3．1 X射线衍射基础知识

2．3．2 X射线倒易空间点阵

2．3．3 原子力显微镜(AFM)

2．3．4 电磁性能的测量

2．4 本章小结

第三章 [SmFeO3／La0．7Sr0．3MnO3]n超晶格的结构及其电磁输运性质

3．1 引言

3．2 超晶格样品的制备及表征

3．3 实验结果的分析与讨论

3．3．1 [SmFeO3／La0．7Sr0．3MnO3]8超晶格的结构性质

3．3．2 [SmFeO3／La0．7Sr0．3MnO3]8超晶格的电磁性质

3．4 本章小结

参考文献

第四章 [SrRuO3La0．67Ca0．33MnO3]n超晶格在不同衬底上的电磁输运性质

4．1 引言

4．2 超晶格薄膜样品的制备及性能表征

4．3 实验结果的分析与讨论

4．3．1 [SrRuO3／LaL0．67Ca0．33MnO3]10超晶格的结构性质

4．3．2 [SrRuO3／La0．67Ca0．33MnO3]8超晶格的电磁性质

4．4 本章小结

参考文献

第五章 DyFeO3外延薄膜的制备

5．1 引言

5．2 DyFeO3薄膜样品的制备及性能表征

5．3 实验结果的分析以及讨论

5．3．1 DyFeO3外延薄膜的制备

5．3．2 DyFeO3外延薄膜的厚度演化

5．4 本章小结

参考文献

第六章 本论文主要创新点

硕士在读期间的学术成果

致谢