Ni基催化剂异丁烷脱氢反应机理研究

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创 新 点 摘 要

第一章 绪论

1.1 前言

1.2 烷烃裂解反应和脱氢反应的反应机理

1.2.1 烷烃裂解反应机理

1.2.2 烷烃催化脱氢反应机理

1.2.3 烷烃脱氢反应动力学

1.3 烷烃和烯烃的吸附

1.3.1 烷烃和烯烃的吸附状态

1.3.2 烷烃和烯烃的吸附强度

1.4 小分子烷烃催化脱氢催化剂

1.5 选题背景和研究内容

1.5.1 选题背景及意义

1.5.2 论文研究思路与主要内容

第二章 实验方法

2.1 原料与试剂

2.2 实验装置

2.2.1 固定床微型反应装置

2.2.2 测定吸附焓的瞬变示踪吸附装置

2.2.3 程序升温脱附曲线实验装置

2.2.4 吸附状态测定实验装置

2.2.5 测定吸附活化能实验装置

2.3 产物分析方法

2.3.1 气相产物分析方法

2.3.2 催化剂中焦炭含量测定

2.4 催化剂的制备

2.5 催化剂表征方法

2.5.1 X射线粉末衍射（XRD）

2.5.2 孔容、孔径和比表面积（BET）

2.5.3 透射电子显微镜（TEM）

2.5.4 NH3程序升温脱附（NH3-TPD）

2.5.5 X射线光电子能谱（XPS）

2.5.6 氢气程序升温还原（H2-TPR）

第三章 Ni/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应性能优化

3.1 前言

3.2 单组分Ni催化剂异丁烷脱氢反应性能

3.2.1 不同负载量Ni/SiO2催化剂的异丁烷脱氢反应性能

3.2.2 溶胶-凝胶法制备Ni-SiO2催化剂的异丁烷脱氢反应性能

3.3 引入Cu对Ni/SiO2催化剂异丁烷脱氢性能的影响

3.4 引入P对Ni/SiO2催化剂异丁烷脱氢性能的影响

3.4.1 Ni-P/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应性能

3.4.2 Ni-P/SiO2催化剂的表征

3.4.3 Ni-P/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应的稳定性

3.5 引入Sn对Ni/SiO2催化剂异丁烷脱氢性能的影响

3.5.1 Ni-Sn/SiO2催化剂的制备及其异丁烷脱氢反应结果

3.5.2 Ni-Sn/SiO2催化剂的表征

3.5.3 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应稳定性

3.6 引入第二组分对Ni/SiO2催化剂异丁烷脱氢性能的影响

3.7 小结

第四章 Sn的引入对Ni/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应性能改进机制

4.1 前言

4.2 Ni/SiO2和Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷反应性能与表征

4.2.1 Ni/SiO2和Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷反应结果

4.2.2 Ni/SiO2与Ni-Sn/SiO2催化剂的表征

4.3 异丁烷、异丁烯在Ni/SiO2和Ni-Sn/SiO2催化剂的吸附状态

4.3.1 异丁烷、异丁烯在Ni/SiO2催化剂的吸附状态

4.3.2 异丁烷、异丁烯在Ni-Sn/SiO2催化剂的吸附状态

4.4 异丁烷、异丁烯在Ni/SiO2和Ni-Sn/SiO2催化剂的吸附强度

4.4.1瞬变示踪吸附焓测定方法

4.4.2 异丁烷、异丁烯在Ni和Ni-Sn表面的吸附焓

4.5 小结

第五章 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应机理

5.1 前言

5.2 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应路径

5.2.1 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应异丁烯的形成

5.2.2 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应C-H键断裂过程

5.2.3 异丁烷在Ni-Sn/SiO2催化剂可能的脱氢反应路径

5.3 小结

第六章 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应动力学

6.1 前言

6.2 异丁烷在Ni-Sn/SiO2催化剂的吸附动力学

6.2.1 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷吸附动力学实验--瞬变示踪脉冲吸附

6.2.2 扩散对异丁烷在Ni-Sn/SiO2催化剂吸附的影响

6.2.3 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷吸附活化能的计算

6.3 Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应动力学

6.3.1 烷烃脱氢反应动力学模型

6.3.2 扩散过程对Ni-Sn/SiO2催化剂异丁烷脱氢反应的影响

6.3.3 动力学参数的求解

6.4 小结

结论与展望

参考文献

攻读博士学位期间取得的研究成果

致谢

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