U(Ⅵ)、Sr(Ⅱ)Co(Ⅱ)在氧化物上的吸附性能研究

摘要

为缓解能源危机以及减少环境污染，国家已重视并大力发展核电这一清洁能源。这也导致了人们开始担忧核素可能进入环境而给人类带来危害。因此，放射性废液的安全处理处置已经成为一个亟待解决的问题。
　　吸附作为一种操作简单的方法被广泛应用于水污染治理，而增强去除效果的关键在于选择的吸附剂的吸附性能。本文制备了三种氧化物:氧化石墨烯(GO)、Ni0.6Fe2.4O4和W18O49/C并详细研究了它们对水溶液中的U(Ⅵ)、Sr(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的吸附性能及机理，主要成果如下:
　　(1)腐殖酸(HA)的存在能极大地促进U(Ⅵ)的在GO表面的固定，并且这一促进作用与HA的浓度基本成正比。另外，腐殖酸和U(Ⅵ)的添加顺序对吸附结果也会产生一定的影响，这主要是因为HA表面存在丰富的两性官能团，它与GO共存时能改变GO在水溶液中的分散性，并根据GO吸附U(Ⅵ)前后粒径的变化进一步考察了其吸附机理。
　　(2)通过微乳液法制备的多孔磁性Ni0.6Fe2.4O4微颗粒(PMNM)呈现出典型的多孔结构且孔径分布均匀。对水溶液中U(Ⅵ)的富集仅用2h就达到平衡且最大吸附量为189.04 mg·g-1(318.15K)。另外，实验分析结果表明PMNM对U(Ⅵ)的吸附是一个多层内表面络合过程。
　　(3)通过溶剂热方法制备的WOx/C（碳包覆氧化钨纳米复合材料）表面具有丰富的氧空位和含碳官能团，并且具有很强的耐酸性。吸附实验表明WOx/C对Sr(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的吸附反应都强烈受水溶液pH的影响，从Langmuir模型计算得到的对Sr(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的Qmax分别达到175.0和326.0 mg·g-1(308 K)。吸附机理研究结果表明氧空位和C-O基团是核素在WOx/C上的主要结合位点。
　　总而言之，本文系统考察了所制备的三种氧化物吸附核素的性能，发现WOx/C具有合成方法简单、耐酸性强、吸附动力学快和吸附量高等优点，有潜力作为吸附剂应用于治理水环境中核素污染。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 研究背景

1．2 水污染治理方法

1．2．1 化学沉淀法

1．2．2 离子交换法

1．2．3 膜处理法

1．2．4 吸附法

1．3 吸附材料国内外研究背景

1．4 论文内容安排

第2章 从粒径分布研究GO和U(VI)的相互作用机制

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 GO的制备

2．2．2 材料的表征

2．2．3 吸附实验

2．3 结果与讨论

2．3．1 GO的表征

2．3．2 吸附等温线、动力学和热力学

2．3．3 共存HA和pH以及离子强度对吸附的影响

2．3．4 HA浓度对吸附的影响

2．3．5 HA和U(Ⅵ)添加顺序对吸附的影晌

2．3．6 pH=5.0时GO的胶体性质

2．4 本章小结

第3章 多孔磁性Ni0.6Fe2.4O4微粒作为吸附剂对U(Ⅵ)进行高效捕获

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 材料和试剂

3．2．2 PMNM的合成

3．2．3 材料的表征

3．2．4 吸附实验

3．3 结果与讨论

3．3．1 PMNM的结构和大小

3．3．2 吸附动力学

3．3．3 pH和离子强度的影响

3．3．4 吸附平衡实验和热力学

3．4 本章小结

第4章 多孔WOx／C纳米复合材料用于水溶液中Sr(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的去除

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 材料和试剂

4．2．2 WOx／C无机-有机纳米复合材料的制备

4．2．3 材料的表征

4．2．4 吸附实验

4．3 结果与讨论

4．3．1 材料的表征

4．3．2 吸附动力学

4．3．3 pH和离子强度的影响

4．3．4 吸附平衡实验和热力学

4．4 可能的吸附机理

4．5 小结

总结与展望

参考文献

致谢

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