生物炭/堆肥对湿地土壤中磺胺甲恶唑吸附降解行为及微生物群落的影响

摘要

湿地是地球上的三大自然生态系统之一，在保护生物多样性、改善水质和调节气候变化、保持生态平衡等方面发挥着重要作用。随着世界畜禽养殖业的快速发展，养殖废水中抗生素和激素的含量越来越高，而动物对抗生素和激素的吸收和代谢能力有限，在废水、土壤和地表水等环境中普遍检测到抗生素和激素的存在。而磺胺类抗生素污染作为一种典型的抗生素，由于其在环境中的残留和在所有生物体内不断增加的耐药性而引起了人们的广泛关注，并可能给人类和动物带来严重的健康风险。　　生物炭和堆肥产品是运用于土壤污染的两种常见的修复材料。在有机污染湿地土壤修复过程中，吸附和降解是两个重要的且息息相关的途径。其中，有机污染物的降解性又和土壤酶和微生物紧密相关。目前，关于生物炭和堆肥产品的相关研究很多，但关于生物炭-堆肥联合使用情况下对湿地土壤的酶和微生物的影响及其污染物的降解性和吸附的影响的研究较少，且也很少有文献探讨有机物在湿地修复过程中的机理。本文的研究内容主要有：(1)在不同含量的生物炭、堆肥和生物炭-堆肥产品联合使用下，改性土壤对磺胺甲恶唑(SMX)的吸附和解吸情况；(2)分析生物炭/堆肥产品的基本理化性质和结构形态(表面形态、比表面积、表面官能团)及元素组成，以此来推测改性湿地土壤对SMX的相关吸附机理；(3)在不同含量的生物炭、堆肥和生物炭-堆肥联合修复过程中，改性土壤对的SMX降解情况；(4)确定有机污染修复过程中的酶活性和微生物生物量，并揭示它们与SMX降解性之间的关系；(5)在不同含量的生物炭、堆肥和生物炭-堆肥联合使用下，调查改性土壤在培养一个月之后细菌群落和代谢功能的不同响应。　　关于SMX吸附性方面：就材料形态结构而言，生物炭材料比堆肥材料具有更高的比表面积和更发达的孔隙结构。元素分析表明生物炭比堆肥具备更高的的芳香性和疏水性。而堆肥材料相对于生物炭具备更为丰富的表面官能团和高的极性特征。改性土壤组的吸附量随着生物炭和堆肥添加总量的增加而增加，即随着改性后的基本理化性质的水平的升高而增加，堆肥材料的理化属性更高，对土壤改性效果更大。而对于单独的生物炭和堆肥材料而言，生物炭表现出更高的吸附能力，而生物炭处理组的SMX解吸率比堆肥处理组要低。故本研究推测，π-π相互作用和孔隙填充是生物炭材料的主要吸附机理，而疏水分配和氢键是堆肥材料的主要机理。生物炭/堆肥材料的吸附能力主要取决于其本身的形态特性。对于生物炭改性的湿地土壤，由于小颗粒或其他溶解性物质会堵塞生物炭的孔隙，致使生物炭的孔隙填充作用会被大大的削弱。生物炭/堆肥改性土壤的吸附能力主要和其改性后的基本理化性质呈正向关系(p＜0.05)。生物炭处理组的脱附率通常比堆肥处理组更低，这也表明了两种材料的不同的吸附机理。　　关于SMX降解性方面：与对照组相比，1%生物炭(SB1)的降解效率提高了0.067%，这主要是由于脱氢酶和脲酶的增加；5%生物炭(SB5)降解效率降低了0.206%，这主要是由于酶活性尤其是脱氢酶活性的降低；此外，由于酶活性和微生物量的增加，2%堆肥(SC2)、1%生物炭&2%堆肥(SBC3)、10%堆肥(SC10)和5%生物炭&10%堆肥(SBC15)的降解效率分别提高了0.033%、0.015%和0.222%。研究表明，降解效率和微生物量及酶活性呈正相关关系(p＜0.05)。高通量测序结果表明，高浓度处理组(SB5, SC10, SBC15)引入更多的外源优势菌株，并消除了一些劣质菌株，进而提高了细菌多样性而减少细菌丰度。而低浓度处理组(SB1, SC2, SBC3)加强了土著的优势菌种，并且保留了一些劣质的菌种，进而展现出更低的多样性和相对高的细菌丰度。与低浓度处理组相比，高浓度处理组提高了氨基酸和脂质代谢基因的相对丰度，而降低了碳水化合物代谢基因的相对丰度。

目录

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目 录

第 1 章 绪 论

1.1研究背景与意义

1.2土壤污染概括

1.2.1土壤污染现状

1.2.2土壤污染修复材料

1.3 生物炭的研究现状

1.3.1生物炭的概念及研究现状

1.3.2生物炭主要特性及运用

1.4 堆肥的研究现状

1.4.1堆肥产品的概念与研究现状

1.4.2堆肥材料特性及其在土壤修复的应用

1.5生物炭-堆肥联合运用在土壤修复中的应用

1.5.1生物炭和堆肥的相互作用

1.5.2生物炭-堆肥联合修复污染土壤

1.6 研究目的 、内容和技术路线

1.6.1研究目的

1.6.2研究内容

1.6.3技术路线

第 2 章 湿地土壤的采样和有机材料的制备

2.1洞庭湖概括

2.1.1研究区域

2.2湿地土样的采取和理化性质分析

2.2.1湿地土样的采取

2.2.2基础理化性质分析

2.3有机材料的制备和理化性质分析

2.3.1生物炭的制备

2.3.2堆肥材料的制备

2.3.3材料理化性质分析

2.4本章小结

第 3 章 生物炭/堆肥对湿地土壤中磺胺甲恶唑吸附行为的影响

3.1 前言

3.2 实验设置

3.2.1各处理组理化性质分析

3.2.2吸附实验

3.2.3 解吸实验

3.2.4 磺胺甲恶唑的分析

3.2.5数据处理与分析

3.3 结果与讨论

3.3.1各处理组的理化性质分析

3.3.2有机改良材料的表征分析

3.3.3 SMX 吸附实验及解吸速率

3.3.4 SMX 吸附性和处理组理化性质的相关性分析

3.3.5 改性土壤和有机材料对 SMX 的吸附机理

3.4 本章小结

第 4 章 生物炭/堆肥对含有磺胺甲恶唑污染底泥的酶和微生物的影响

4.1前言

4.2实验设计

4.2.1降解实验和磺胺甲恶唑的分析

4.2.2土壤酶活性和微生物量的测定

4.2.3 DNA 的提取和高通量测序分析

4.2.4 数据处理与分析

4.3结果与讨论

4.3.1材料孔隙结构和微生物分布模式

4.3.2磺胺甲恶唑的降解动力学

4.3.3有机修复材料对土壤酶活性和微生物量的影响

4.3.4 磺胺甲恶唑的降解性与酶活性/微生物量的关系

4.3.5 有机修复剂对细菌群落及其代谢功能的影响

4.4本章小结

第 5 章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

附录 A 攻读学位期间发表的学术论文

致 谢