聚酰亚胺石墨膜基高导热复合材料的制备

摘要

聚酰亚胺石墨膜(GPF)具有很高的导热率而被广泛用于电子设备的散热。在GPF的生产过程中产生了大量的副产品聚酰亚胺石墨带(GPT)及其破碎后的聚酰亚胺石墨粉(GPP)。因此如何有效利用这些副产品是本论文的主要研究目的。本论文以GPF和GPT以及GPP为导热填料，并分别在不同工艺条件下热压制备得到树脂基复合材料和GPP基炭/炭复合材料。主要研究内容和结果如下：　　1.XRD和Raman测试结果显示，GPF具有高度石墨化结构。激光闪射法测得其热扩散系数为900.40mm2/s，对应热导率达1406.42W/(m·K)，符合出厂数据的参考范围。　　2.为了探索GPT和GPF在一般导热复合材料中的应用，将环氧树脂(EP)分别涂敷于GPT和GPF，通过真空热压成型分别采用堆叠和叠层方法制备得到GPT/EP复合材料和GPF/EP复合材料。借助XRD、SEM和PLM等手段对GPF及其环氧树脂基复合材料的晶体结构、形貌和光学织构进行表征，并研究GPF的体积分数和尺寸对其复合材料导热性能的影响。结果表明，相比于GPF/EP复合材料，GPT/EP复合材料的导热性能在不同方向显示出较大波动，其热导率和热扩散系数总体上随GPT体积分数的增加而增大，GPT体积分数为80%时热导率为453.02~615.15W/(m·K)。而与之对应的80vol.%GPF/EP复合材料热导率稳定可达894.36W/(m·K)，并具有高取向的三明治结构。但在平行于热压方向上两类复合材料热导率都很低，80vol.%GPT/EP复合材料和80vol.%GPF/EP复合材料的热导率分别为1.82W/(m·K)和1.15W/(m·K)。　　3.为了探索GPP在耐高温导热复合材料中的应用，将热塑性聚酰亚胺树脂(PI)和中间相沥青(MP)分别与不同尺寸的GPP一起低速球磨，通过真空热压低温成型、炭化和石墨化制备分别得到GPP/PI和GPP/MP复合材料。通过XRD、SEM、PLM等测试表征了GPP基复合材料的结构和热性能。研究表明，PI和MP质量分数分别为18%和14%时，石墨化热处理的GPP1/PI和GPP1/MP复合材料室温热导率取得峰值，且比较接近，分别为217.23W/(m·K)和219.22W/(m·K)，总体上由于石墨粉粒径较小，GPP1取向比较杂乱。但炭化处理后的MP碳取向度较低，因此GPP1/PI复合材料室温热导率明显高于GPP1/MP复合材料，分别为147.56W/(m·K)和80.93W/(m·K)。而此时增大石墨粉粒径(GPP2~GPP5)，并伴随着石墨粉取向度提高，复合材料热导率增大明显。由于石墨化MP碳的取向度远高于PI树脂碳，因此石墨化GPP5/PI复合材料的室温热导率低于GPP5/MP复合材料，热导率分别为418.29W/(m·K)和459.85W/(m·K)，但前者炭化产品的室温热导率仍明显高于后者，分别为326.03W/(m·K)和276.26W/(m·K)。Raman测试结果表明，高度取向的GPP和热压力共同对PI和MP黏结剂有着诱导石墨化作用，提升了PI和MP碳的石墨化度。同时热压工艺有利于GPP在复合材料中形成高取向结构，因此复合材料平行于热压方向的室温热导率分别只有23.54W/(m·K)和28.79W/(m·K)。

目录

声明

第1章 绪论

1.1课题背景及研究目的

1.2 高导热碳基复合材料的研究进展

1.2.1 天然石墨基炭/炭复合材料

1.2.2 碳纤维基炭/炭复合材料

1.2.3 其他碳基导热复合材料

1.3 PI石墨膜概述

1.3.1 PI膜的炭化

1.3.2 PI膜的石墨化

1.4 高导热PI石墨膜基复合材料的研究进展

1.4.1 PI石墨膜/树脂复合材料

1.4.2 PI石墨膜基炭/炭复合材料

1.5 课题的选题依据和研究内容

1.5.1 选题依据

1.5.2 研究内容

第2章 实验材料及研究方法

2.1 实验原料及仪器

2.2 实验方法

2.2.1 制备方法

2.2.2 环氧树脂预处理

2.3 材料性能测试方法

2.3.1 激光闪射测试

2.3.2 X射线衍射分析（XRD）

2.3.3 拉曼光谱分析（Raman）

2.3.4 热重分析（TG）

2.3.5 扫描电子显微分析（SEM）

2.3.6 偏光显微成像（PLM）

2.3.7 力学性能测试

2.3.8 体积密度测试

第3章 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的制备研究

3.1引言

3.2 PI石墨膜/环氧树脂复合材料

3.2.1 实验原料

3.2.2 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的制备

3.2.3 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的织构

3.2.4 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的XRD分析

3.2.5 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的微观形貌

3.2.6 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的导热性能

3.2.7 PI石墨膜/环氧树脂复合材料的力学性能

3.2.8 本章小结

第4章 PI石墨粉基炭/炭复合材料的制备研究

4.1 引言

4.2 PI石墨粉基炭/炭复合材料

4.2.1实验原料

4.2.2 PI石墨粉基炭/炭复合材料的制备

4.2.3 PI石墨粉基炭/炭复合材料的织构

4.2.4 PI石墨粉基炭/炭复合材料的体积密度

4.2.5 PI石墨粉基炭/炭复合材料的XRD分析

4.2.6 PI石墨粉基炭/炭复合材料的微观形貌

4.2.7 PI石墨粉基炭/炭复合材料的导热性能

4.2.8 制备工艺对复合材料黏结剂石墨化度的影响

4.2.8 PI石墨粉基炭/炭复合材料的力学性能

4.2.9 本章小结

结论与展望

参考文献

致谢

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