结合第一性原理与机器学习方法探索二维材料的电子结构性质

摘要

自从2004年石墨烯研制成功以来，越来越多的科研人员对二维材料产生兴趣。在过去的十年里，二维材料已经在电池、催化、电子学和光子学等多个领域得到广泛研究。更重要的是，石墨烯的特性激发了科研人员寻找其他二维材料家族的新成员。这些新型二维材料除了可以应用于传感器，LEDs，FETs等电子器件外，还展示了它们在物理学，催化，生物医学和环境科学等学科领域的非凡潜力。近年来，第一性原理理论计算的发展加快了新型二维材料的研发。然而，已知的化合物空间有限，需要探索更大的空间。人工智能的一个快速发展的分支是机器学习。这种技术适用于解决涉及大量组合空间或非线性过程的复杂问题，而传统方法要么不能解决，要么只能在很大的计算代价下解决。本论文借助第一性原理计算和机器学习的方法来探索二维材料的电子结构性质。主要包括下面两个方面的内容：　　①结合第一性原理和机器学习预测二维材料的功函数。利用原子序数、离子半径、弹性模量、电子亲和能和电离能等容易获得的性质作为输入特征，采用随机森林回归(RFR)、极端随机树回归(ETR)、梯度提升回归树(GBR)和极端梯度提升回归(XGBR)等方法建立模型。XGBR模型在几秒钟内预测的功函数均方根误差(rmse)最低为0.34eV。利用XGBR模型对新的二维材料进行功函数的预测，并随机挑选几种材料进行第一性原理计算，验证了模型的有效性。　　②使用3709种第一性原理计算的二维材料的数据集，利用XGBoost分类器开发了两个机器学习模型来预测二维材料的磁学性质及其热力学稳定性。基于元素属性数据生成了377个特征，两个模型根据特征重要度排序分别选择了前160个和前164个特征，同时这些特征足以生成最准确的模型而不会出现过度拟合的情况。通过预测训练集中不存在的化合物的磁学性质和热力学稳定性进一步验证了模型。这些结果证明了机器学习模型是一种快速有效的手段，可为各种二维材料的电子结构性质提供有用的指导，从而可能加快材料的设计。

目录

1 绪论

1.1课题背景及研究目的和意义

1.2材料机器学习的研究进展

1.3.1 功函数

1.3.2 二维铁磁材料及其稳定性

2 相关基础理论

2.1.1 随机森林

2.1.2 极端随机树

2.1.3 梯度提升回归树

2.1.4 极端梯度提升

2.2 密度泛函理论

3 探索二维材料的功函数

3.1 引言

3.2.1 工作流程

3.2.2 数据集

3.2.3 属性描述符

3.2.4 数据处理

3.2.5 特征工程

3.2.6 模型评估与参数优化

3.2.7 模型验证

3.3 本章小结

4 探索二维铁磁材料及其热力学稳定性

4.1 引言

4.2.1 工作流程

4.2.2 数据集

4.2.3 属性描述符

4.2.4 数据处理与特征工程

4.2.5 模型评估与参数优化

4.2.6 模型验证

4.3 本章小结

5 结论

参考文献

附录

A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录

B. 学位论文数据集

致谢