氮化硅粉体和Sialon粉体的合成工艺及其机理研究

摘要

氮化硅和sialon都属于高温结构陶瓷材料。具有耐高温、耐磨损、耐腐蚀、抗氧化、抗热冲击及良好的热稳定性和化学稳定性等综合优良性能。近些年在一些新的科技和工程领域中得到高度重视，被广泛应用于汽车、机械、冶金、航空航天、化学工程、海洋开发、电子技术、医疗卫生、广播电视等领域。制备Si3N4和Sialon陶瓷材料的一种重要方法是先合成它们的粉体，然后通过粉体烧结技术烧结成陶瓷材料。目前，成本、质量以及规模等方面难以平衡是限制Si3N4和Sialon粉体合成技术发展的主要原因。我国在Si3N4和Sialon陶瓷方面的基础理论研究以及技术的推广应用跟国外相比都有很大的差距。国内市场上Si3N4和Sialon粉体的质量在纯度、粒度和相构成上都还不能满足当前科学技术和工程发展对Si3N4和Sialon材料的要求。寻找和改进合成高质量Si3N4和Sialon粉体的方法仍然有着重要的理论意义和实际意义。
　　本论文主要包括Si3N4粉体和β-Sialon粉体制备两个部分：
　　1)研究以水玻璃为硅源，预制备出硅酸凝胶后与炭黑进行碳热还原合成亚微米Si3N4粉体。并研究加热温度、保温时间、原料碳硅比以及N2流量对整个反应过程的影响。硅酸凝胶中的Si是以纳米非晶SiO2的形式存在的，降低了Si3N4粉体的合成温度。同时硅酸凝胶疏松多孔的特性大大增加了N2与硅及其化合物的接触几率，所以在低氮气流量下就能完成氮化生成Si3N4。实验结果表明，在1400℃氮气流量为1L/min的气氛下保温Sh能够合成粒度均匀的亚微米级α-Si3N4粉体，在1450℃时合成了β-Si3N4含量为5%的氮化硅复相粉体。选择合适的反应温度和保温时间非常重要，温度的高低决定了反应的进行与否，温度一定的条件下保温时间越长，氮化硅的合成反应就越充分。原料碳硅比对Si3N4的形貌有重要的影响，适当的增加碳硅比有利于合成分散性较好的粉体。
　　2)以硅溶胶、氢氧化铝，炭黑为原料，在添加剂Fe2O3的作用下采用溶胶凝胶－碳热还原法合成了β-Sialon粉体。通过扫描电镜、X射线衍射及透射等分析手段对合成的产物进行分析对比，研究了合成温度、保温时间及添加剂含量对合成β-Sialon粉体的影响。添加1.5%Fe2O3作为催化剂，在1400℃氮气流量为1L/min保温4小时的条件下碳热还原合成了单相β-Sialon粉体，其分子式为Si5AlON7。扫描电镜显示，所得粉体为长柱状，晶体均匀，粒径在0.4μm左右通过X射线衍射分析可知，反应开始时体系中先形成莫来石，并伴有O-Sialon及X-Sialon的产生，随后莫来石会在高温下与O-Sialon及X-Sialon一起被碳热还原成β-Sialon，温度在1400℃时也会有SiC产生，但会随着时间的延长转化为β-Sialon。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 氮化硅

1.2.1 氮化硅材料的结构

1.2.2 氮化硅材料的性能

1.2.3 氮化硅材料的应用

1.2.4 氮化硅粉体的制备方法

1.3 Sialon陶瓷

1.3.1 Sialon陶瓷的分类及性能

1.3.2 Sialon陶瓷的应用

1.3.3 Sialon陶瓷粉体合成方法

1.4 本课题的研究目的、内容及意义

第二章 实验部分

2.1 实验用原材料

2.1.1 实验原料

2.1.2 实验仪器

2.2 实验方案

2.2.1 Si3N4粉体的合成

2.2.2 β-Sialon粉体的合成

2.3 材料性能测试方法

2.3.1 X射线(XRD)分析

2.3.2 扫描电镜显微(SEM)分析

2.3.3 激光粒度检测分析

第三章 实验结果及讨论

3.1 Si3N4合成实验结果及分析

3.1.1 SiO2-C-N2系统化学反应分析

3.1.2 实验结果及分析

3.2 β-Sialon粉体合成实验结果及分析

3.2.1 溶胶凝胶-碳热还原法合成β-Sialon粉体的机理分析

3.2.2 β-Sialon分子式的确定

3.2.3 实验结果及分析

第四章 全文结论

考参文献

硕士期间发表论文及专利