介孔分子筛固定中性脂肪酶催化泔水油转化生物柴油的研究

摘要

近年来全球石化油价格不断快速上涨，石化油资源消费量的剧增和全球能源形势日趋严峻造成油价不断冲高的主要原因。本论文利用液晶模板机理制作了MCM-41型介孔分子材料，研究了其在有机溶液中的刚性，并利用其为载体，采用物理吸附法固定化中性脂肪酶，再利用该固定化酶催化泔水油生产生物柴油。实验对固定化酶制作中脂肪酶的使用量、固定化时间及温度对固定化脂肪酶活性的影响进行了研究，同时对生物柴油生产过程中醇油摩尔比、反应温度、反应时间、正已烷用量等影响因素的交互性进行了研究。
　　以介孔分子筛MCM-41为载体固定化中性脂肪酶，研究得到最优条件为：承载量为45960U-g-1，温度为45℃，固定化时间为3h，pH为7.5，此时固定化酶活约为4666U·g-1。固定化酶的温度稳定性和PH稳定性较游离酶都有了明显的提高，且最适PH由游离酶的8.0改变到7.5左右，最适温度未发生明显改变。利用海藻酸钠包埋制得的固定化酶颗粒，可重复使用5次，酶活下降不到20％，但随后颗粒易解体，酶活骤降。
　　利用循环反应器进行生产生物柴油优化条件的研究，其中单因素实验初步确定的优化反应条件为醇油摩尔比3:1、温度45℃、反应时间9h、正已烷27g；由于醇油摩尔比、温度和时间的影响较大，再利用响应曲面进行交互性实验，确定了优化条件为：醇油摩尔比3.16:1、温度为44.06℃、时间为8.07h。此时泔水油转化率理论值为61.0242％，模型显著程度：显著。经过验证实验得到该条件下的泔水油转化率实际值约为：59.4142％。

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第一章 绪论

1.1 泔水油的发展现状

1.1.1 泔水油的来源及相关性状

1.1.2 泔水油的危害

1.1.3 泔水油的危害

1.2 介孔分子材料的发展现状

1.2.1 介孔分子材料的定义及特性

1.2.2 介孔分子材料的分类

1.2.3 介孔分子材料发展状况

1.3 固定化酶的发展现状

1.3.1 固定化酶的涵义及性质

1.3.2 固定化酶的利用现状

1.3.3 酶的固定化方法

1.4 生物柴油的发展现状

1.4.1 生物柴油的定义及历史

1.4.2 生物柴油的生产方式

1.4.3 国内外生物柴油的利用现状

1.5 选题意义及研究内容

1.5.1 选题意义

1.5.2 研究内容

第二章 介孔分子材料的制备

2.1 引言

2.2 材料与方法

2.2.1 实验材料与主要仪器

2.2.2 实验步骤

2.3 实验结果与分析

2.3.1 MCM-41材料有机溶液中性能

2.3.2 MCM-41材料的XRD

2.3.3 MCM-41及固定化酶红外光谱分析

2.4 本章小结

第三章 脂肪酶的固定化

3.1 引言

3.2 材料与方法

3.2.1 实验材料与主要仪器

3.2.2 实验方法

3.3 实验结果与分析

3.3.1 MCM-41固定化脂肪酶条件研究

3.3.2 固定化酶性质

3.3.3 固定化酶的重复稳定性测试

3.4 本章小结

第四章 循环式反应器生产生物柴油

4.1 引言

4.2 试验材料和仪器

4.3 实验原理

4.3.1 酯交换反应原理

4.3.2 酯化反应原理

4.4 实验部分

4.4.1 工艺流程的选择

4.4.2 反应装置

4.4.3 实验方法

4.5 结果与分析

4.5.1 泔水油理化指标的测定结果

4.5.2 单因素实验

4.5.3 响应曲面实验

4.6 本章小结

第五章 结论和展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

攻读硕士期间发表的论文