PbO2粉末多孔电极处理氨氮及其在硝酸盐去除中的应用

摘要

本论文主要研究了自制的PbO2粉末多孔电极处理氨氮及其在硝酸盐去除中的应用。其中,PbO2粉末多孔电极由自制β-PbO2粉末掺杂混合粉体(石墨和活性炭)通过高压塑片法制备成型。采用X射线衍射(XRD)、电镜扫描(SEM)和循环伏安曲线等手段对该电极的电化学性能进行了相关表征。结果表明:PbO2晶体在电极上分布比较均匀,混合粉体的加入改善了电极表面的多孔性,提高了电极的有效面积以及催化性能。
　　以自制的PbO2粉末多孔电极为阳极,不锈钢为阴极来处理氨氮废水。探究了混合粉体的掺杂量、电流密度、初始pH值和氯离子浓度等反应条件对电催化效果的影响。结果表明:掺入的混合粉体的质量比在15％~20%范围内其去除效果较佳。氨氮的电催化效率随电流密度的增大而提高,且在碱性条件下去除率较高。同时,投加氯离子能显著提高氨氮的电化学氧化速率,缩短氧化时间。氨氮氧化产物是以N2为主的含氮气体以及少量的硝酸盐氮。
　　在上述试验的基础上,本文继而展开了以PbO2粉末多孔电极作阳极在硝酸盐去除中的应用研究。试验采用不锈钢为阴极来还原硝酸盐氮,并探究了电流密度、初始pH、催化时间、氯离子、初始氨氮浓度等条件对硝酸盐去除效果的影响。同时,以双室试验为参照研究了硝酸盐氮阴极还原与还原产物(氨氮)阳极氧化的相互影响。结果表明:在双室阴极,硝酸盐氮还原产物以大量氨氮以及少量亚硝酸盐氮为主,并且还原效率和氨氮生成比例在高电流密度以及弱酸性条件下都较大;当外加初始氨氮浓度与初始硝酸盐氮浓度增至1:1时,氨氮的大量存在对硝酸盐氮的还原产生阻碍作用。而在单室试验中,阳极可有效的去除阴极还原产生的氨氮,并能抑制亚硝酸盐的产生。整个反应体系的氧化还原效率随电流密度的增大而增大,硝酸盐氮浓度随着电催化时间的延长而逐渐下降,并且在弱酸性条件下呈现出较高的去除率。投加适量的氯离子虽可加快氨氮的氧化去除,但对硝酸盐的去除率提高不大。氨氮在阳极的不断氧化消除了其对硝酸盐氮阴极还原的影响。

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第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2 氨氮废水处理的现状

1.3 二氧化铅电极在水处理中的应用及其改进研究

1.4 本课题的提出

第二章 PbO2粉末多孔电极的制备及其性能表征

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3 本章小结

第三章 PbO2粉末多孔电极电催化处理氨氮废水的研究

3.1前言

3.2 实验方法

3.3 分析方法

3.4 结果与讨论

3.5 本章小结

第四章 阳极电催化氧化氨氮在硝酸盐去除中的应用

4.1 前言

4.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文