石墨烯负载钯铜纳米催化剂的制备及其催化性能的研究

摘要

石墨烯是由碳原子以sp2杂化连接的单原子层构成的新型二维原子晶体,它具有优异的电学,力学,热学,光学性能和大的比表面积,这使得石墨烯成为理想的模板担载金属纳米颗粒。
　　在本论文中,我们合成了一系列石墨烯负载的钯铜纳米催化剂,并在芳硝基化合物的还原反应中对石墨烯负载的钯铜纳米催化剂的催化活性进行评价。主要研究内容和成果如下:
　　(1)我们采用改进的Hummers法制备出氧化石墨烯(GO),然后通过水合肼和乙二醇这两种还原剂还原氧化石墨烯和金属前驱体,制备出石墨烯负载的钯铜纳米催化剂。研究表明,相对于水合肼,乙二醇对金属纳米合金的形成和氧化石墨烯的还原有着更好的效果。
　　(2)用乙二醇作为还原剂,制备出不同比例的石墨烯钯铜纳米催化剂(Pd:Cu的摩尔比分别为1:1,1:2,2:1),同时制备出了石墨烯负载的钯和石墨烯负载的铜催化剂作为比较。通过X-射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)等测试手段对催化剂的结构进行表征。
　　(3)我们选取硝基苯还原得到苯胺作为模型反应,考察了催化剂,还原剂,溶剂,反应温度等因素对反应的影响,得到此模型反应的最佳反应体系;将最佳反应体系应用于芳硝基苯类化合物的还原。结果表明,在此反应体系下,该催化剂对硝基苯酚类化合物、醇、腈、酯、酰胺、磺酰胺和卤素类硝基化合物都具有良好的活性;
　　(4)我们收集每次反应结束后的PdCu/graphene催化剂,对回收后的催化剂在硝基苯还原反应作了进一步的研究,发现在6次循环之后,催化剂仍保持着较好的活性(产率在93％);并且催化剂的形貌进行了表征。

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第一章 绪论

1.1金属纳米颗粒的制备及其催化有机反应

1.2石墨烯的简介及其负载金属催化剂的应用

1.3本课题的选题背景、研究内容和预期目标

第二章 石墨烯负载钯铜纳米催化剂的制备

2.1引言

2.2实验材料及设备

2.3实验过程

2.4石墨烯负载纳米钯铜催化剂的表征

2.5 结果与讨论

2.6本章小结

第三章 石墨烯负载的钯铜纳米催化性能的研究

3.1引言

3.2实验试剂和设备

3.3实验过程

3.4结果与讨论

3.5本章小结

第四章 总结和展望

4.1总结

4.2展望

参考文献

附录:产物的核磁表征谱图

攻读硕士学位期间发表的学术论文