原位生长法制备MnOx/HNTs脱硝催化剂及其低温SCR性能研究

摘要

选择催化还原(SCR)氮氧化物被证实是控制固定源（如电厂锅炉和焚烧炉）NOx的一种可行性技术。近些年，锰系催化剂在SCR领域被广泛应用且活性优良，然而大多数催化剂的低温（150℃以下）SCR活性仍不尽理想，同时，越来越多的研究者开始关注纳米级结构化催化剂载体（主要为碳纳米管和钛纳米管）的研究与应用，但是具有独特中空管状纳米结构的埃洛石(HNTs)仍没有被应用于SCR领域。因此，本文首次以埃洛石为载体制备锰系催化剂。
　　首先，引入较为温和的原位生长法来提升活性组分在催化剂表面的分散性，通过对比原位生长法、浸渍法、共沉淀法三种制备方法对催化的影响，发现原位生长法制备的催化剂结构规整、活性组分分散均匀，催化活性优异。因此，原位生长法是制备锰系埃洛石SCR催化剂(MnOx/HNTs)较为理想的制备方法。
　　其次，以原位生长法为制备方法，研究了Mn(AC)2与KMnO4的反应配比、锰负载量、空速、长效试验、抗硫性等操作参数对催化剂的影响。此外，通过TG和TEM数据研究了催化剂的热稳定和结构特性，合理推断出以原位生长法制备的MnOx颗粒以纳米尺寸分散于埃洛石纳米管内外表面。
　　最后，通过H2-TPR和TPD对MnOx/HNTs催化剂反应过程和机理进行了研究，结果表明，NH3在催化剂表面以配位态NH3和NH4+两种形式存在，以NH4+为主，两者均与吸附态NO反应，反应机理以L-H为主。

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摘要

第一章 绪论

1．1 选题背景和依据

1．2 氮氧化物的控制技术

1．3 低温SCR脱硝催化剂研究现状

1．3．1 低温SCR脱硝催化剂

1．3．2 低温SCR脱硝催化剂制备方法

1．3．3 SCR反应机理

1．4 埃洛石纳米管的特性及应用

1．4．1 埃洛石纳米管的特性

1．4．2 埃洛石纳米管的应用

1．5．1 本文的研究目标

1．5．2 本文的创新点

1．5．3 本文的主要内容

第二章 实验

2．1 催化剂制备材料和方法

2．2 催化剂制备

2．3 脱硝活性评价装置

2．4 催化剂分析表征方法

第三章 不同制备方法对催化的影响

3．1 引言

3．2 三种催化剂催化活性比较

3．3 三种方法制备MnOx／HNTs的比较研究

3．3．1 SEM与BET结果分析

3．3．2 TEM与XRD结果与分析

3．3．3 表面元素浓度

3．3．4 表面氧的存在形式

3．4 小结

第四章 操作参数影响及催化剂结构性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．3 制备参数的影响

4．4 工况参数的影响

4．5 结构性能研究

4．6 小结

第五章 反应机理分析

5．1 引言

5．2 催化剂氧化还原能力

5．3 SCR反应机理

5．4 小结

第六章 结论与展望

参考文献

攻读硕士期间的学术活动及成果情况