少层Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜电子结构和表面态耦合作用的理论研究

摘要

本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜的电子结构、磁性和光学性质及其厚度依赖性，主要研究内容和结果包括两方面:
　　1.厚度为1～8QL的Bi2Se3薄膜的表面态之间耦合相互作用的空间和厚度依赖性，以及对输运性质和光学性质的影响。
　　本部分首先研究了拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜的几何参数和结构稳定性，其次对各体系的电子结构和光学性质进行了计算和分析。发现薄膜上下表面耦合作用表现出明显的空间和厚度依赖性，从表面态之间的杂化对这种依赖性进行了分析，据此解释了实验报道的输运性质对厚度依赖的非均匀性。另外，发现基于电子结构得到的光学性质同样具有明显的厚度依赖性。计算结果发现随着厚度的增加，虚介电函数在低能区和高能区产生的多峰结构分别发生红移和蓝移。红移趋势与最近报道的实验观察一致，而蓝移首次被研究。本研究结果对基于Bi2Se3薄膜器件的输运和光学特性给出了详细的理解。
　　2.厚度为1QL的Bi2Se3薄膜体系中不同类型的Se空缺和Mn替代对电子结构的影响以及Se空缺和Mn替代之间的相互作用。
　　本部分针对1QL的Bi2Se3薄膜，计算了Se/Bi空缺、磁性原子Mn替代Bi/Se、多Se空缺、Mn替代Bi与Se空缺同时存在的四类情况下的电子结构。计算结果包括形成能、电子结构以及磁矩。计算发现Se缺陷将导致轨道杂化并引入间隙态，但不会引入磁性;相反Bi缺陷将引入磁矩，但不会引入间隙态。Mn替代Bi后与Bi空缺情况下电子结构类似，但前者的费米能级更接近价带顶。对于Se空缺比较集中与比较分散两种情况下，前者可能对电子结构影响更大。当替代Bi的Mn和Se缺陷同时存在时，由于Se缺陷影响到Mn和Se的成键，Se空位与Mn不相邻时，空缺对体系的影响较小，费米能级则更接近禁带。
　　本文工作获得了Bi2Se3薄膜和掺杂Bi2Se3薄膜计算的电子结构、光学和磁学性质，所得结果与部分实验结果一致，加深了对相关实验结果的理解。

目录

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致谢

摘要

第一章 绪论

1．1 自旋电子学和自旋霍尔效应

1．2 量子自旋霍尔效应

1．3 拓扑绝缘体

1．4 磁性掺杂的拓扑绝缘体

1．5 自旋轨道耦合

1．6 拓扑绝缘体Bi2Se3类薄膜相关研究进展

1．6．1 拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜的表面耦合

1．6．2 超薄拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜的电学光学性质

1．6．3 拓扑绝缘体Bi2se3薄膜的替代缺陷影响

1．7 本文主要工作

第二章 理论基础和计算方法

2．1 密度泛函理论

2．1．1 绝热近似

2．1．2 Hohenberg-Kohn定理

2．1．3 Kohn-Sham方程

2．1．4 交换关联泛函

2．1．5 轨道泛函LDA(GGA)+U

2．2 缀加平面波函数

2．3 光学性质

2．4 计算工具VASP程序包

第三章 表面耦合作用对Bi2Se3薄膜性质影响

3．1 计算方法与模型

3．2 几何参数和稳定性

3．3 表面态的耦合相互作用和传输性质

3．4 光学性质的厚度依赖性

3．5 小结

第四章 单层Bi2Se3的空缺和替代对薄膜性质影响

4．1 计算方法与模型

4．2 Bi2Se3结构的空缺、替代体系能量和磁矩分析

4．3 Bi2Se3结构的空缺、替代体系电子结构分析

4．4 小结

第五章 总结和展望

5．1 总结

5．2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况