含N/P基团改性二氧化硅微球制备及其对U(VI)的吸附性能

摘要

核工业的快速发展给环境带来了严重的放射性污染问题。吸附技术用于处理放射性污染具有简单有效、成本低、二次污染小的优点。本文主要通过氨基化、膦酸化和嫁接法改性，合成了三种不同类型的二氧化硅吸附剂，对水体中的铀均有较好的吸附效果，可望用于含铀废水处理。　　第二章在硅基吸附剂表面接枝膦酸基团，合成了有机膦酸功能化磁性二氧化硅吸附剂（PA-SMM）。吸附实验结果表明，有机膦酸功能化磁性二氧化硅微球能有效吸附U(VI)，在pH 5.0及298K时，U(VI)最大吸附容量76.9 mg/g。在120 min时吸附趋于平衡。吸附等温线符合Langmuir模型，吸附动力学符合拟二级模型，表明以化学吸附为主要机理。PA-SMM对U(VI)吸附容量远高于SMM微球，吸附主要通过膦酸根与U(VI)络合，为自发吸热过程。吸附U(VI)后的PA-SMM用酸性EDTA溶液再生，可重复使用多次。PA-SMM有较高的吸附容量和较好的重复使用性，且易于磁分离。　　第三章合成了二胺功能化的中空二氧化硅微球(DA-HSM)，用于高效吸附U(VI)。DA-HSM吸附U(VI)在低pH下为阴离子交换机制，而高pH下为胺-U(VI）络合机制。吸附动力学可以用拟二级模型来描述；而吸附等温线可以用Langmuir模型拟合，298 K最大吸附容量达126.6 mg/g，吸附平衡在100 min时达到。在DA-HSM上的U(VI)吸附是自发吸热过程。DA-HSM可以再生和重复使用，而不会显着降低吸附能力。　　第四章采用嫁接法，将原材料介孔硅SBA-15用纳米Fe3O4修饰，并将修饰前后的材料再进行氨基化改性，考察了 pH、铀浓度、固液比、吸附时间及温度对吸附剂对吸附UO22+的影响，对吸附剂性能进行优化。结果表明，氨基改性Fe3O4@SBA-15吸附效果最佳，在pH5.0、吸附剂用量0.4g/L、吸附6 h、25 ℃时吸附性能最佳，吸附容量达193.9 mg/g，并且在60 min时吸附动力学曲线开始平缓。　　上述研究结果表明三种不同方法改性的硅基吸附剂中，以氨基改性Fe3O4@SBA-15对吸附U(VI)的速率最快，吸附容量最大，并且能够通过外加磁场作用将其从含铀废水中高效去除，有望用于放射性废水处理。

目录

声明

1 绪论

1.1 铀的应用及其发展趋势

1.2 含铀废水污染来源及处理方法

1.3 多孔材料的定义和分类

1.4 有序介孔材料的概述

1.5 介孔二氧化硅合成与修饰的概述

1.6 二氧化硅材料在环境污染控制过程中的应用

1.7 论文研究的目的及意义

1.8 论文研究的内容

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 小结

3.1 引言

3.2 结果与讨论

3.3 小结

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 小结

5 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

致谢

附录

主要英文缩略语索引