氢氧化钠溶液水热处理对TS--1沸石骨架钛微环境和丙烯与H2O2气相环氧化反应的影响

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摘要

图目录

表目录

主要符号表

1 绪论

1．1 环氧丙烷的用途及我国的供需状况

1．2环氧丙烷的现有生产工艺简介

1．2．1传统工艺

1．2．2 丙烯和过氧化氢液相环氧化生产PO的新工艺(HPPO)

1．3正在研发的环氧丙烷生产新工艺简介

1．3．1以分子氧(O2)为氧化剂的丙烯气相环氧化反应研究

1．3．2氢气存在下的分子氧和丙烯气相环氧化反应研究

1．3．3以H2O2蒸汽为氧化剂的丙烯气相环氧化反应研究

1．4碱金属离子对钛硅沸石TS-1及其液相选择氧化催化性能的影响

1．5研制液相选择氧化反应催化剂时常用的钛硅沸石改性方法

1．5．1 用TPAOH模板剂水溶液对钛硅沸石进行二次水热处理改性

1．5．2针对钛硅沸石骨架钛微环境的后处理改性方法

1．6本文的研究范围

2实验部分

2．1实验原料与试剂

2．2催化剂制备

2．2．2改性TS-1沸石

2．3催化剂表征

2．3．1基本物性表征

2．3．2钛物种及其微观环境表征

2．4催化剂反应性能评价

2．4．1 丙烯和H2O2的气相环氧化反应

2．4．2丙烯和H2O2的液相环氧化反应评价

3氢氧化钠溶液水热处理对TS-1及丙烯气相环氧化反应的影响

3．1 引言

3．2实验部分

3．2．1催化剂制备

3．2．2催化剂表征

3．2．3催化剂反应性能评价

3．3结果与讨论

3．3．1探索工作中的重要发现

3．3．2氢氧化钠溶液对大晶粒TS-1沸石的水热改性作用

3．3．3不同碱金属的氢氧化物水热改性效果的比较

3．3．4 TS-1沸石晶粒度对氢氧化钠溶液水热改性的影响

3．3．5氢氧化钠溶液水热改性对TS-1沸石丙烯液相环氧化性能的影响

3．4本章小结

4在氢氧化钠溶液中添加TPA+离子对TS-1水热改性的影响

4．1 引言

4．2实验部分

4．2．1催化剂制备

4．2．2催化剂表征

4．2．3催化剂反应性能评价

4．3结果与讨论

4．3．1含TPA+离子的氢氧化钠溶液对大晶粒TS-1沸石的水热改性作用

4．3．2 TS-1沸石晶粒度对含TPA+离子的氢氧化钠溶液水热改性作用的影响

4．3．3水热改性条件变化对大晶粒TS-1沸石及其催化性能的影响

4．3．4在TPA+离子存在下氢氧化钠溶液水热改性对TS-1沸石丙烯液相环氧化性能的影响

4．4本章小结

5碱金属钠离子对TS-1沸石骨架钛微环境调节作用的初步研究

5．1 引言

5．2实验部分

5．2．1催化剂制备

5．2．2催化剂表征

5．2．3理论计算

5．2．4催化剂反应评价

5．3结果与讨论

5．3．1 NaOH溶液水热处理TS-1沸石改性方法的放大研究

5．3．2钠离子对改性TS-1沸石丙烯气相环氧化催化性能的重要性

5．3．3钠离子对TS-1沸石骨架钛微环境调节作用的实验研究

5．3．4钠离子对TS-1沸石骨架钛微环境调节作用的理论计算研究

5．4本章小结

6结论与展望

6．1结论

6．2创新点

6．3 展望

参考文献

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

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