氨硼烷(NH3BH3)水解释氢及金属硼烷(KB3H8)与MCl2(M=Ni,Co)反应研究

摘要

氨硼烷和金属硼烷作为储氢和制氢一体化材料受到大家的广泛关注，近年来，关于催化氨硼烷和金属硼烷释氢的研究越来越多，其中，使用催化剂是主要的研究方向。本论文的研究分为两个方面:　　(1)氨硼烷的含氢高，室温下稳定，在水中溶解度好，是一种很有前景和实际应用价值的储氢材料。本论文中制备了一种催化氨硼烷水解释氢的催化剂。以硬质碳球为模板，三水合硝酸铜为前驱体，通过改变溶液中Cu2+的浓度和溶液中乙醇和水的配比，合成出了一种具有不同壳层厚度和孔径大小的氧化铜空心球材料。动力学研究表明，用此材料催化氨硼烷水解反应释氢的最大速率达到294mL H2min-1(g catalyst)-1。该催化剂原料廉价易得，制备过程简单易行，催化性能良好，为选择合适的催化剂催化氨硼烷水解提供了一个很好的路径。　　(2)金属硼氢化物KB3H8不仅用作储氢材料被大家广泛研究，还作为还原剂应用到各类有机无机反应中。本论文中研究了KB3H8与过渡金属氯化物之间的反应。在溶液中，KB3H8与过渡金属离子发生氧化还原反应，过渡金属离子被还原为金属单质;在含一定氮配体存在的条件下，过渡金属离子不再与B3H8-阴离子发生氧化还原反应，而是生成一种新的胺合过渡金属硼氢离子化合物，这种化合物可以作为新的储氢材料，也可以作为合成新的过渡金属硼化物的前驱体。

目录

摘要

第一章 前言

1．1 引言

1．1．1 氢能的简介

1．1．2 氢能的储存

1．1．3 氢气的制备

1．2 氨硼烷

1．2．1 氨硼烷的简介

1．2．2 氨硼烷释氢方式

1．2．3 氨硼烷水解机理

1．3 氨硼烷水解释氢催化剂的研究

1．3．1 贵金属催化剂

1．3．2 非贵金属催化剂

1．4 空心微球材料的研究现状

1．4．1 金属氧化物空心球的制备方法

1．4．2 以碳球为模板制备空心微球材料

1．5 金属硼烷的研究现状

1．5．1 B3H8ˉ的结构和性质

1．5．2 B3H8ˉ盐的合成

1．5．3 B3H8ˉ的应用

1．6 研究内容及意义

第二章 氧化铜空心球的制备及催化氨硼烷(NH3BH3)水解制氢

2．1 研究背景

2．2 实验部分

2．2．1 主要试剂与仪器

2．2．2 表征方法

2．2．3 氨硼烷水解性能的测试

2．3 结果与讨论

2．3．1 氧化铜空心球的制备与表征

2．3．2 不同催化剂对氨硼烷水解释氢性能的影响

2．3．3 温度对氨硼烷水解释氢性能的影响

2．3．4 催化剂循环稳定性的研究

2．4 本章小结

第三章 金属硼烷(KB3H8)与MCl2(M=Ni，Co)的反应

3．1 研究背景

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂与纯化

3．2．2 实验仪器

3．2．3 原料的制备

3．2．4 KB3H8与NiCl2的反应

3．2．5 KB3H8与CoCl2的反应

3．3 结果与讨论

3．3．1 KB3H8与NiCl2的反应

3．3．2 KB3H8与CoCl2的反应

3．4 本章小结

第四章 结论和展望

参考文献

附录

致谢

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