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基于DRIFTS的铁基催化剂低温SCR脱硝反应机理研究

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第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2 氮氧化物的由来与排放现状、危害及排放控制政策

1.2.1 氮氧化物的由来与排放现状

1.2.2 氮氧化物的危害

1.3 氮氧化物的控制技术

1.3.1 燃烧前预处理

1.3.2 燃烧过程控制

1.3.3 燃烧后烟气脱硝

1.4 SCR脱硝技术

1.4.1 SCR脱硝基本原理

1.4.2 SCR脱硝装置

1.4.3 SCR脱硝催化剂

1.4.4 SCR脱硝催化剂的研究进展

1.4.5 铁基SCR脱硝催化剂

1.4.6 低温铁基催化剂

1.5 SCR脱硝反应动力学及机理研究

1.5.1 SCR脱硝反应动力学研究

1.5.2 SCR脱硝反应机理

1.6 原位DRIFTS分析在SCR脱硝研究中的应用

1.7 本文研究内容

第二章 SCR脱硝实验系统与实验方法

2.1 实验系统

2.1.1 催化剂活性评价实验系统

2.1.2 催化剂动力学研究实验系统

2.1.3 实验使用其它仪器及设备

2.2 催化剂表征

2.2.1 催化剂比表面积测定及孔隙结构分析

2.2.2 XRD物相分析

2.2.3 TEM晶体结构分析

2.2.4 X射线荧光(XRF)元素分析

2.2.5 热重-微分热重分析(TG-DTG)

2.3 催化剂种类及制备

2.3.1 纳米Fe2O3催化剂

2.3.2 铁矿石催化剂

2.4 原位DRIFTS分析

2.4.1 原位DRIFTS实验系统

2.4.2 原位DRIFTS实验方法

第三章 铁基催化剂SCR脱硝活性研究

3.1 两类铁基催化剂的SCR脱硝性能

3.1.1 铁氧化物催化剂的SCR脱硝性能

3.1.2 铁矿石催化剂的SCR脱硝性能

3.2 煅烧温度对铁基催化剂SCR脱硝活性的影响

3.2.1 煅烧温度对纳米γFe2O3和纳米αFe2O3催化剂SCR脱硝活性的影响

3.2.2 煅烧温度对赤铁矿和褐铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响

3.2.3 煅烧温度对菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响

3.3 SCR脱硝反应实验工况对铁基催化剂SCR脱硝活性的影响

3.3.1 氨氮摩尔比对铁基催化剂SCR脱硝活性的影响

3.3.2 氧气浓度对铁基催化剂SCR脱硝活性的影响

3.3.3 空速比对菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响

3.4 SO2及水蒸气对催化剂SCR脱硝活性的影响

3.5 铁基SCR脱硝催化剂反应动力学实验研究

3.5.1 NH3的反应级数

3.5.2 NO反应级数

3.5.3 O2反应级数

3.5.4 SCR反应活化能

3.6 本章小结

第四章 纳米α/γFe2O3催化剂的in situ DRIFTS研究

4.1 NH3的瞬态及准稳态吸附

4.1.1 NH3在纳米αFe2O3催化剂表面瞬态吸附

4.1.2 NH3(NH3+O2)在纳米αFe2O3催化剂表面程序升温准稳态吸附

4.1.3 NH3在纳米γFe2O3催化剂表面瞬态吸附

4.1.4 NH3(NH3+O2)在纳米γFe2O3催化剂表面程序升温准稳态吸附

4.2 NO的瞬态及准稳态吸附

4.2.1 NO(NO+O2)在纳米αFe2O3催化剂表面瞬态吸附

4.2.2 NO(NO+O2)在纳米αFe2O3催化剂表面程序升温准稳态吸附

4.2.3 NO(NO+O2)在纳米γFe2O3催化剂表面瞬态吸附

4.2.4 NO(NO+O2)在纳米γFe2O3催化剂表面程序升温准稳态吸附

4.3 中温下纳米αFe2O3催化剂表面瞬态SCR脱硝反应

4.3.1 预吸附NH3后通入NO(NO+O2)的瞬态SCR脱硝反应

4.3.2 预吸附NO(NO+O2)后通入NH3的瞬态SCR脱硝反应

4.4 中温下纳米γFe2O3催化剂表面瞬态SCR脱硝反应

4.4.1 预吸附NH3后通入NO(NO+O2)的瞬态SCR脱硝反应

4.4.2 预吸附NO(NO+O2)后通入NH3的瞬态SCR脱硝反应

4.5 低温下纳米γFe2O3催化剂表面瞬态SCR脱硝反应

4.5.1 预吸附NH3后通入NO(NO+O2)的瞬态SCR脱硝反应

4.5.2 预吸附NO(NO+O2)后通入NH3的瞬态SCR脱硝反应

4.6 基于DRIFTS的纳米α/γFe2O3催化剂反应机理

4.6.1 纳米α/γFe2O3催化剂表面酸位

4.6.2 吸附NH3的转化和活化

4.6.3 NO在纳米α/γFe2O3催化剂表面的吸附

4.6.4 NO在催化剂表面吸附产物的SCR反应活性

4.6.5 纳米αFe2O3催化剂SCR脱硝反应机理

4.6.6 纳米γFe2O3催化剂SCR脱硝反应机理

4.7 本章小结

第五章 铁矿石催化剂的in situ DRIFTS研究

5.1 NH3的程序升温准稳态吸附

5.1.1 NH3在赤铁矿催化剂表面的吸附

5.1.2 NH3在褐铁矿催化剂表面的吸附

5.1.3 NH3在FeCO3制备催化剂表面的吸附

5.1.4 NH3在MnCO3制备催化剂表面的吸附

5.1.5 NH3在菱铁矿催化剂表面吸附

5.1.6 NH3在铁矿石催化剂表面吸附对比分析

5.2 NO的瞬态吸附及程序升温准稳态吸附

5.2.1 NO(NO+O2)在赤铁矿催化剂表面的吸附

5.2.2 NO(NO+O2)在褐铁矿催化剂表面的吸附

5.2.3 NO(NO+O2)在FeCO3制备催化剂表面的吸附

5.2.4 NO(NO+O2)在MnCO3制备催化剂表面的吸附

5.2.5 NO(NO+O2)在菱铁矿催化剂表面的吸附

5.2.6 NO在铁矿石催化剂表面吸附对比分析

5.3 中温下菱铁矿催化剂表面瞬态SCR脱硝反应

5.3.1 预吸附NH3后通入NO(NO+O2)的瞬态SCR脱硝反应

5.3.2 预吸附NO(NO+O2)后通入NH3的瞬态SCR脱硝反应

5.3.3 中温下菱铁矿催化剂表面SCR脱硝反应分析

5.4 低温下菱铁矿催化剂表面瞬态SCR脱硝反应

5.4.1 预吸附NH3后通入NO(NO+O2)的瞬态SCR脱硝反应

5.4.2 预吸附NO(NO+O2)后通入NH3的瞬态SCR脱硝反应

5.4.3 低温下菱铁矿催化剂表面SCR脱硝反应分析

5.5 基于DRIFTS的菱铁矿催化剂反应机理

5.5.1 NH3在菱铁矿催化剂表面的吸附

5.5.2 NH3在菱铁矿催化剂表面转化和活化

5.5.3 NO在菱铁矿催化剂表面的吸附机理

5.5.4 菱铁矿催化剂表面中间产物的SCR反应活性

5.5.5 菱铁矿催化剂SCR脱硝反应机理

5.5.6 菱铁矿催化剂与纳米γFe2O3催化剂SCR脱硝反应机理对比

5.6 本章小结

第六章 结论与建议

6.1 全文总结

6.2 主要创新点

6.3 下一步研究工作及建议

致谢

参考文献

攻读博士学位期间主要研究成果

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著录项

  • 作者

    梁辉;

  • 作者单位

    东南大学;

  • 授予单位 东南大学;
  • 学科 工程热物理
  • 授予学位 博士
  • 导师姓名 归柯庭;
  • 年度 2019
  • 页码
  • 总页数
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 chi
  • 中图分类 TQ5TQ4;
  • 关键词

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