石墨烯和碳纳米管负载的尖晶石类金属氧化物的制备及其对Cr(Ⅵ)和甲基橙的吸附研究

摘要

重金属离子和有机偶氮染料是水中的重要污染物，因为它们的非生物降解性及强毒性，给植物、动物以及人类健康带来严重威胁。因此，为了防止重金属离子及染料废水对生态环境造成污染，在排放之前，必须对其进行处理。人们研究了许多物理、化学、生物技术与方法用来净化工业废水，其中，吸附的方法因其低成本、易操作、易分离、高去除效率的优点而成为人们最常用的一种方法。　　在该论文中我们用两种纳米复合材料来去除水中的Cr(VI)及甲基橙。第一，我们通过一步水热法制备了己二胺功能化的石墨烯负载的铁酸锌纳米材料(HDA-RGO-ZnFe2O4)，并用来吸附废水中的Cr(VI)；第二，通过化学共沉淀和煅烧相结合的方法制备了碳纳米管包覆的钴酸盐纳米复合材料(CNT@ MCo2O4(M=Ni。Mn。Cu。Zn))，并用来吸附废水中的甲基橙(MO)。　　上述制备的材料通过透射电子显微镜、EDX(EDS)、X射线衍射、红外光谱、拉曼(Raman)、X射线光电子能谱、振动样品磁强计、扫描电子显微镜以及BET等表征手段，分别对不同的纳米复合材料的形貌、元素含量、晶体结构、官能团种类、磁性、价态以及孔性质等进行表征，同时，我们系统研究了吸附反应过程中pH值、温度、时间、溶液浓度的影响；并对吸附剂材料的吸附动力学、速率控制机理、热力学也进行了详细的研究。实验结果表明：吸附体系的环境对吸附过程有很大影响，无论是Cr(VI)还是MO，较低的pH值下更有利于吸附过程的进行；两种材料吸附Cr(VI)和MO的实验数据都更好的切合准二阶动力学方程，且内扩散模型研究表明控速步骤都不是唯一的，是由内扩散和外扩散共同控制的；另外，我们用两种不同的等温模型来描述两种吸附材料的平衡吸附过程。HDA-RGO-ZnFe2O4对于 Cr(VI)的吸附更好的切合 Langmuir模型，而CNT@MCo2O4(M=Ni。Mn。Cu。Zn)吸附MO的过程即符合Langmuir吸附等温模型也符合Freundlich吸附等温模型；实验数据的热力学分析表明，两种吸附材料对Cr(VI)和MO的去除过程都是吸热、自发的。另外，我们对两种不同的吸附剂吸附Cr(VI)和MO的机理也进行了详细的分析。

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第一章 绪论

1.1 工业废水的研究概况

1.1.1 工业废水的简介及危害

1.1.2 重金属离子Cr(VI)的性质与危害

1.1.3 甲基橙(MO)的性质与危害

1.1.4 工业废水的处理方法

1.2 石墨烯和CNT等碳材料的概述

1.2.1 石墨烯材料的概述

1.2.2 碳纳米管材料的概述

1.3 尖晶石类过渡金属氧化物的概述

1.4 课题的研究思路及研究内容

1.4.1 课题的研究思路

1.4.2 课题的研究内容

第二章HDA-RGO-ZnFe2O4磁性杂化材料的合成及对Cr(VI)吸附应用的研究

2.1 实验部分

2.1.1 实验材料

2.1.2 实验仪器

2.1.3 实验方法

2.2 结果与讨论

2.2.1 不同材料的表征结果分析

2.2.2 不同材料对六价铬离子吸附性能的对比研究

2.2.3 吸附体系pH值对吸附过程的影响

2.2.4 吸附动力学研究

2.2.5 Weber–Morris内扩散模型研究

2.2.6 温度的影响以及等温模型研究

2.2.7 吸附热力学研究

2.2.8 循环回收实验

2.2.9 吸附机理研究

2.2.10 与文献数据的吸附性能的对比

2.3 本章小结

第三章 CNT@MCo2O4 (M=Ni，Mn，Cu，Zn)复合材料的制备及其对甲基橙吸附应用的研究

3.1 实验部分

3.1.1 实验材料

3.1. 2 实验仪器

3.1.3 实验方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 不同材料的表征结果分析

3.2.2 CNT@MCo2O4 (M=Ni，Mn，Cu，Zn)材料对MO的吸附性能研究

2.3 体系pH值对CNT@MCo2O4吸附MO的影响及其吸附机理研究

3.2.4 吸附时间对CNT@MCo2O4(M=Ni，Mn，Cu，Zn)去除MO影响

3.2.5 不同材料的吸附动力学

3.2.6 Weber–Morris内扩散模型研究

3.2.7 CNT@MCo2O4 (M=Ni，Mn，Cu，Zn)对MO的等温模型及热力学研究

3.2.8 与文献数据的吸附性能的对比

3.3 本章小结

结论与展望

参考文献

在学期间研究成果

致谢