g-C3N4/TiO2复合光催化剂的制备及可见光催化性能的研究

摘要

纳米二氧化钛(TiO2)光催化剂是一种具发展潜力且获得广泛研究的光催化剂，但其受到锐钛矿型TiO2的禁带宽度的限制(其禁带宽度为3.2eV，对应的吸收波长为387.5nm)，吸收波段不在可见光范围内，这极大的增加了TiO2在实际应用中的局限性和操作难度。因此，提高TiO2可见光催化活性是TiO2光催剂得到更广泛应用的重要途径。　　(1)本文采用简单的一步固相法制备了g-C3N4/TiO2复合物。将一定比例的TiO2与三聚氰胺加入去离子水混合后，在烘箱中60℃烘干1小时，然后在马弗炉中520℃煅烧5小时，待样品冷却到室温时取出，碾磨成粉末，即得到g-C3N4/TiO2复合光催化剂。研究了三聚氰胺和二氧化钛的质量比、混合物煅烧的温度以及煅烧时间对g-C3N4/TiO2复合物光催化性能的影响。　　(2)应用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和紫外-可见光漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、射电子显微镜(TEM)、荧光光谱(PL)等手段对催化剂进行了表征。结果表明，XRD、XPS、FT-IR中，出现与g-C3N4相对应的特征峰，TEM中能观察到TiO2分散在成片状的g-C3N4表面。样品的吸收边带相比TiO2发生了明显的红移,PL强度比g-C3N4有所减小，说明g-C3N4与TiO2的复合能提高样品可见光活性，促进电子-空穴的分离，降低光生载流子的复合。　　(3)以亚甲基蓝为目标化合物，可见光为光源，评价了不同配比、不同煅烧温度、不同煅烧时间的样品的光催化活性。当三聚氰胺与工业TiO2质量比为2.5∶1，煅烧温度为520℃，煅烧时间为5h制得的样品M-TO-2.5可见光活性最好。在可见光条件下，光照5h，对浓度为5mg/L的亚甲基蓝去除率达到91％;比较了TiO2与样品的气相光催化活性，气相光催化活性测验中，用NO作为目标化合物，测试光催化剂在可见光下的对NO的降解，经过30min的可见光光催化降解，M-TO-2.5对NO的降解率达到31％。　　(4)制备的复合光催化剂的相关表征，证明制备的复合光催化样品中含有g-C3N4，且TiO2分散在成片状的g-C3N4表面，两者形成了固-固异质结，g-C3N4/TiO2复合光催化剂的吸收边带相比TiO2发生了明显的红移。可见光的照射下，g-C3N4发生π-π*的跃迁，光生电子能通过异质结转移到TiO2的导带，促进电子-空穴的分离，提高光催化效率，使g-C3N4/TiO2复合光催化剂具有优异的可见光催化活性。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 光催化技术概述

1．2．1 半导体光催化技术的发展

1．2．2 半导体光催化机理

1．2．3 半导体光催化剂的应用

1．3 纳米TiO2光催剂改性研究进展

1．3．1 金属离子掺杂

1．3．2 贵金属沉积

1．3．3 表面光敏化

1．3．4 光催化剂复合

1．3．4 非金属离子掺杂

1．4 g-C3N4／TiO2复合光催化材料的研究

1．4．1 纳米TiO2光催化材料的制备

1．4．2 新型g-C3N4光催化材料

1．4．3 g-C3N4／TiO2复合光催化剂

1．5 本论文的目的意义及研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验试剂

2．2 实验仪器与装置

2．2．1 实验仪器

2．2．2 实验装置

2．2 g-C3N4／TiO2复合光催化剂的制备

2．2．1 样品的制备

2．3 光催化剂的表征方法

2．3．1 X射线衍射表征方法

2．3．2 比表面积和孔径分布

2．3．3 FT-IR表征方法

2．3．4 X射线光电子能谱表征方法

2．3．5 TEM表征方法

2．3．6 紫外-可见吸收光谱表征方法

2．3．7 荧光光谱表征方法

2．5 光催化剂的活性评价

2．5．1 液相光催化活性评价

2．5．2 气相光催化活性评价

第三章 结果与讨论

3．1 纳米TiO2光催化剂的表征

3．1．1 XRD分析

3．1．2 吸附等温线和孔径分布

3．1．3 FT-IR分析

3．1．4 XPS分析

3．1．5 TEM分析

3．1．6 UV-Vis分析

3．1．7 FS分析

3．2 液相光催化活性的研究

3．2．1 对照试验

3．2．2 三聚氰胺与TiO2的配比对光催化活性的影响

3．2．3 煅烧温度对光催化活性的影响

3．2．4 不同煅烧时间对TiO2光催化活性的影响

3．3 气相光催化活性的研究

3．4 g-C3N4／TiO2复合光催化剂光催化机理

结论与建议

参考文献

附录A 攻读硕士学位期间所发表论文和参加科研情况说明

致谢