纳米银和二氧化铈对MBBR脱氮性能及微生物群落的影响研究

摘要

银纳米颗粒(Ag NPs)和二氧化铈纳米颗粒(CeO2 NPs)因其优良特性，被广泛用于各领域。Ag NPs和CeO2 NPs在生产、运输、使用及废弃过程中不可避免地会通过各种环境介质释放至水体例如污水处理系统，对其效能产生潜在的不利影响。
　　本文以移动床生物膜反应器(MBBR)为研究对象，通过构建高效脱氮体系，探究Ag NPs和CeO2 NPs(10 mg/L)单独及共存时对MBBR脱氮性能的短期影响和长期影响及微生物群落的长期影响。主要结论如下:
　　(1) AgNPs和CeO2 NPs短期内(12h)通过抑制氨单加氧酶(AMO)和硝酸还原酶(NR)活性影响总氮(TN)去除。Ag NPs、CeO2 NPs、Ag NPs和CeO2 NPs混合物使MBBR TN去除率从79.00％(对照组)分别降至73.13％、76.82％和76.18％。Ag NPs和CeO2NPs长期(100 d)作用于MBBR后，AMO活性恢复、NR活性被抑制和生物量减少导致TN去除率下降。Ag NPs、CeO2 NPs、AgNPs和CeO2NPs混合物使TN去除率分别为降至75.49％、72.10％和69.98％，与对照组(80.07％)有显著差异。
　　(2) MBBR暴露于Ag NPs和CeO2 NPs后，大量纳米颗粒(NPs)附着在微生物表面，短期内细胞膜完整性受到严重损伤，长期适应后细胞膜受损减少。
　　(3) Ag NPs和CeO2 NPs改变MBBR胞外聚合物(EPS)产量和性质。短期内Ag NPs和CeO2 NPs显著增加松散型胞外聚合物(LB-EPS)含量;长期暴露后，Ag NPs增加MBBR EPS含量，CeO2 NPs、Ag NPs和CeO2 NPs混合物显著降低TB-EPS含量。EPS主要通过蛋白（PRO）和多糖(PS)抵御Ag NPs和CeO2 NPs毒性。
　　(4) NPs长期作用于MBBR后，微生物多样性高低程度顺序为:添加CeO2NPs＞添加Ag NPs＞对照组＞添加Ag NPs和CeO2 NPs混合物。两种NPs单独存在增加了微生物多样性以抵抗外界冲击，共存时对MBBR系统冲击性大，微生物难以做出调整。群落差异性分析表明Ag NPs和CeO2 NPs使MBBR微生物群落结构产生较大差异。对样本进行不同水平上群落结构分析，Ag NPs和CeO2 NPs改变群落优势菌群占比，增加硝化细菌（Nitrosomonas和 Nitrospira）丰度，显著降低反硝化细菌(Dechloromonas和Thauera)丰度，抑制反硝化活性，影响MBBR脱氮。Ag NPs增加Zoogloea（具抗重金属作用）丰度，而CeO2 NPs、AgNPs和CeO2 NPs混合物降低其丰度。
　　(5)总体上，CeO2 NPs对MBBR的影响作用大于Ag NPs，两种NPs共存时对MBBR的毒性大于其单独存在时。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 纳米材料的应用

1．1．2 纳米材料对水环境的危害

1．1．3 Ag NPs和CeO2 NPs的应用

1．1．4 Ag NPs和CeO2 NPs对水环境的危害

1．2 移动床生物膜反应器

1．2．1 MBBR的发展

1．2．2 MBBR填料

1．2．3 MBBR工艺特点

1．2．4 MBBR脱氮原理

1．2．5 MBBR在脱氮中的应用

1．3 污水处理系统中Ag NPs和CeO2 NPs的研究

1．3．1 Ag NPs和CeO2 NPs在水处理系统中的归趋

1．3．2 Ag NPs和CeO2 NPs对水处理系统效能的影响

1．3．3 Ag NPs和CeO2 NPs对水处理系统微生物群落的影响

1．4 课题研究目的、意义和内容

1．4．1 研究目的和意义

1．4．2 研究内容

1．4．3 技术路线

第2章 材料与方法

2．1 实验装置

2．2 接种污泥与实验用水

2．2．1 接种污泥

2．2．2 实验用水

2．3 MBBR挂膜启动与运行

2．4 Ag NPs和CeO2 NPs

2．5 实验设置

2．6 分析方法

2．6．1 常规指标检测方法

2．6．2 扫描电镜

2．6．3 细胞膜完整性测定

2．6．4 胞外聚合物提取及分析

2．6．5 关键酶活性测定

2．6．6 统计分析方法

第3章 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR的短期影响

3．1 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR生物脱氮的短期影响

3．2 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR细胞膜完整性的影响

3．3 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR胞外聚合物分泌的影响

3．4 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR脱氮关键酶活性的影响

3．5 小结

第4章 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR的长期影响

4．1 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR生物脱氮的长期影响

4．2 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR生物量的影响

4．3 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR细胞膜完整性的影响

4．4 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR EPS分泌的影响

4．4．1 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR生物膜EPS产量的影响

4．4．2 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR生物膜EPS性质的影响

4．5 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR关键酶活性的长期影响

4．6 小结

第5章 Ag NPs和CeO2 NPs对MBBR微生物群落结构的长期影响

5．1 微生物群落丰度及多样性分析

5．2 微生物群落差异性分析

5．3 微生物群落结构变化

5．3．1 MBBR中细菌门类丰度的变化

5．3．2 MBBR中细菌纲水平上丰度的变化

5．3．3 MBBR中细菌目水平上丰度的变化

5．3．4 MBBR中细菌属水平上丰度的变化

5．4 小结

第6章 结论

参考文献

致谢

附录：作者在攻读硕士学位期间发表的论文