乙烯气相聚合流化床反应器流动模式的研究

摘要

气相流化床乙烯聚合生产工艺中，床内的流动模式是流化床聚合反应器设计所必需的基本条件，直接影响到聚合反应特性和传热传质性能，揭示其本质特点及变化规律，不仅有助于从理论上加深对流化床聚合反应器的认识，而且其研究结果对反应器的设计和改造等工业过程开发具有直接的应用价值，对于工业反应器的安全生产、优化操作和产品开发也具有重要的实用价值。因此，研究流化床聚合反应器的流动模式极富有挑战性，成为本论文的主要任务。本研究论文以声波的测量和分析为研究手段，对气相流化床聚合反应器中的流动模式进行了研究。通过研究流化床壁面颗粒的运动活跃程度，获得了流化床内正常情况和故障条件下的流动模式特征，以及流动模式随颗粒粒径和表观气速变化的实验证据，并通过颗粒温度考察了双循环流动模式中滞留区的颗粒活跃程度。本论文主要的创新性工作包括： (1)在实验室冷模装置和工业热模装置上，气速为0.6m/s时，得到了平均粒径为511.6μm高密度聚乙烯、平均粒径为221.2μm双峰聚乙烯和平均粒径为540.0.μm线性低密度聚乙烯的颗粒流动模式，研究发现，高密度聚乙烯颗粒和冷凝态下的线性低密度聚乙烯颗粒在流化床内的流型都为带有滞留区的双循环流动模式，而双峰聚乙烯颗粒则是单循环流动模式。 (2)采用声波测量技术，通过对声信号的能量分析和频谱分析，能够敏感地检测到气固流化床的结块，为实现工业热模装置上结块的预警和实时监控提供了基础。 在实验室冷模装置上，通过加入结块来测定故障条件下双峰聚乙烯在不同气速下的流动模式，研究发现，结块的存在将导致在结块位置声波能量的变化，当加入的结块尺寸增大到一定程度时，流型将发生突变，由单循环流动模式转变为双循环流动模式；同时发现，在结块存在的情况下，气速对流型没有影响。相应的结论获得了工业试验的检验。 (3)根据Geldart颗粒分类法，将双峰聚乙烯、高密度聚乙烯和油菜籽分别划分为拟A/C类、B类和D类三种颗粒，通过声发射技术测定了不同静床高和不同气速下三种颗粒的流动模式，研究发现，拟A/C类和D类颗粒为单循环的流动模式，B类颗粒为双循环的流动模式。 (4)通过声发射技术对单粒径和不同平均粒径颗粒流动模式的测定，发现不同粒径的颗粒具有不同的流动模式，并且聚乙烯颗粒单、双循环的流动模式转变发生在粒径为0.296～0.328mm之间，此处正是聚乙烯的A类与B类粒子的分界处附近。通过声发射技术测得的颗粒流动模式分析，发现不同粒径的滞留区区域范围和滞留区中心位置随流化数的增加慢慢变小，而主流区区域范围则随流化数的增加逐渐增大，证实了气速的增加有利于床内反应的进行和颗粒的流化。 (5)通过气固流化床颗粒产生的声波理论分析和虚拟颗粒温度理论分析，得到了计算流化床内不同高度、气速下的虚拟颗粒温度的理论公式。以平均粒径为0.640mm的聚乙烯颗粒为例，得到了表征颗粒活跃程度的虚拟颗粒温度计算公式。 基于虚拟颗粒温度，提出颗粒具有良好流化的判据：虚拟颗粒温度大于临界虚拟颗粒温度，即T*≥T*cr=(1.5umf)2。如果满足上述判据，床内的颗粒具有一定的活跃程度，在流化过程中不会出现滞留，并由此引起的团聚结块的流化床故障。并按照判据，以平均粒径分别为0.482mm、0.522mm、0.584mm和0.640mm的四种颗粒为例，发现当操作气速达到5个流化数以上时，床内不存在颗粒的滞留，只是滞留区处的颗粒处于相对不活跃的状态，并不会发生团聚结块。

目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

第二章文献综述

2.1流化床中流动模式与料位

2.1.1流化床的流动模式

2.1.2流化床的料位高度

2.2气固流化床声波测量技术

2.2.1声波测量技术的发展

2.2.2流化床中声波信号的形成

2.2.3气固流化床声波测量技术

2.3声波信号的主要分析方法

2.3.1频谱分析

2.3.2小波包分析

2.4课题的提出

参考文献

第三章气固流化床声波实验研究

3.1实验装置及物料性质

3.2实验设计与方案

3.2.1采样频率的选取

3.2.2实验方案

参考文献

第四章颗粒流动模式的研究

4.1实验室冷模装置上的正常流态化

4.1.1实验装置及方法

4.1.2高密度聚乙烯的流动模式

4.1.3双峰聚乙烯的流动模式

4.2 工业装置上的正常流态化

4.2.1高密度聚乙烯的流动模式

4.2.2双峰聚乙烯的流动模式

4.2.3冷凝态下线性低密度聚乙烯的流动模式

4.3实验室冷模装置上的故障流态化

4.3.1实验装置及方法

4.3.2结果分析与讨论

4.4工业装置上的故障流态化

4.5 小结

参考文献

第五章颗粒流动模式的转变

5.1 Geldart颗粒类型与流动模式

5.1.1实验装置和方法

5.1.2结果分析与讨论

5.2单循环/双循环流动模式的转变

5.2.1实验装置和方法

5.2.2单一组分的流动模式

5.2.3混合组分的流动模式

5.2.4滞留区/主流区区域与表观气速的关系

5.3小结

参考文献

第六章虚拟颗粒温度的研究

6.1虚拟颗粒温度的定义

6.2声波能量的理论分析

6.3虚拟颗粒温度的理论分析

6.4声波能量与虚拟颗粒温度

6.5不同粒径颗粒的虚拟颗粒温度

6.6小结

参考文献

第七章结论与展望

7.1结论

7.2建议与展望

符号说明

致谢

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