碱性工业废弃物在CCUS中的应用研究

摘要

碱性工业废弃物用于碳捕集、利用与封存（CCUS），不仅是其资源化利用的新途径，同时还能降低CCUS的成本，具有十分广阔的应用前景，但是相关研究还十分缺乏。本文针对碱性工业废弃物在CO2捕集和存储两个方面的应用，选取两种典型的碱性工业废弃物，即造纸碱回收白泥和粉煤灰，分别研究了造纸碱回收白泥用作CO2吸附剂前驱体时的煅烧/碳酸盐化特性，以及粉煤灰用作CO2矿物存储时的钙提取及碳酸盐化特性。
　　基于热重反应器对造纸白泥和天然石灰石的煅烧分解特性和碳酸盐化特性进行了对比研究。结果表明，在相同的煅烧条件下，白泥表现出较石灰石更快的分解速率，意味着采用白泥可以减少高温煅烧的时间以缓解烧结。白泥煅烧产物的碳酸盐化转化率低于石灰石煅烧产物。白泥中高含量的Na、K等杂质促进了煅烧过程中的烧结，导致白泥煅烧产物比表面积较小，是其碳酸盐化转化率较石灰石煅烧产物低的主要原因，因此，在实际应用中有必要对白泥进行预处理去除Na、K杂质以降低烧结。
　　在粉煤灰矿物存储CO2的研究中，采用三种可循环利用的铵盐溶液（NH4Cl/NH4NO3/CH3COONH4）作为钙提取媒介。首先将粉煤灰中的活性成分（Ca）选择性地、高效地提取到溶液中，随后将富含Ca2+的提取液进行碳酸盐化形成轻质碳酸钙，将CO2固定在稳定的CaCO3中。实验表明，铵盐溶液能够高效地从粉煤灰中提取钙。富Ca2+提取液的碳酸盐化采用纯CO2；另外，针对纯CO2碳酸盐化效率偏低的问题，提出并验证了一种利用NH4HCO3对提取液进行碳酸盐化的新方法。与纯CO2相比，NH4HCO3碳酸盐化效率提高至2倍左右。通过提取液的碳酸盐化矿物存储CO2的同时，获得了纯度高达97％-98％的轻质碳酸钙（PCC），满足工业级PCC的纯度要求（≥97％）。根据结果估算，每吨实验用粉煤灰可以产生约0.17吨PCC，同时，如果用该过程生产的PCC代替传统的高能耗方法生产的PCC,可以减少0.111吨CO2排放量。

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1. 绪论

1.1碳捕集、利用与封存（CCUS）技术

1.2碱性工业废弃物用于CCUS过程的研究现状

1.3本文研究内容

2. 造纸碱回收白泥煅烧/碳酸盐化捕集CO2的特性

2.1引言

2.2实验样品及热天平反应炉系统

2.3白泥/石灰石分解特性研究

2.4白泥/石灰石煅烧产物碳酸盐化特性研究

2.5本章小结

3. 粉煤灰矿物存储CO2的特性

3.1引言

3.2实验材料及方法

3.3不同铵盐溶液对Ca的提取特性及其影响因素

3.4钙提取液的碳酸盐化特性

3.5本章小结

4. 全文总结和建议

4.1全文总结

4.2下一步工作建议

致谢

参考文献

附录1 攻读硕士学位期间发表的论文

附录2 攻读硕士学位期间获得的奖励

附录3 攻读硕士学位期间参与的项目