声明
1 绪 论
1.1 研究背景
1.2 化学链重整制氢技术
1.2.1 化学链重整制氢技术的基本原理
1.2.2 化学链重整制氢技术的研究进展
1.2.3 载氧体
1.3 Ni基载氧体的研究现状与主要问题
1.4 Fe基载氧体的研究现状与主要问题
1.5 载氧体的密度泛函理论研究
1.5.1 密度泛函理论简介
1.5.2 载氧体反应特性的密度泛函理论研究进展
1.6 本文的研究内容和思路
2 CH4与Ni基载氧体的反应机理研究
2.1 引言
2.2 计算参数和模型
2.3 CH4在NiO(001)表面的系列脱氢反应机理
2.3.1CHx(x = 0–4)和H的吸附
2.3.2 CH4系列脱氢反应
2.4 H2在NiO(001)表面的形成机理
2.4.1 H的迁移
2.4.2 H2形成的路径
2.5 NiO载氧体晶格氧迁移机理
2.6 本章小结
3 Ni基载氧体中惰性载体对NiO的协同作用研究
3.1 引言
3.2 计算参数和模型
3.3 NiO/ZrO2和NiO/MgAl2O4模型
3.4 NiO/ZrO2和NiO/MgAl2O4的CH4系列脱氢特性
3.5 NiO/ZrO2和NiO/MgAl2O4的CO和H2的形成机理
3.6 惰性载体对Ni基载氧体反应性的影响
3.7 本章小结
4 H2S对Ni基载氧体反应性能的影响机理研究
4.1 引言
4.2 计算参数和模型
4.3 H2S对NiO(001)完整表面CO吸附的影响
4.3.1 H2S在NiO(001)完整表面的吸附
4.3.2 预吸附H2S的NiO(001)完整表面的CO吸附
4.4 H2S对NiO(001)缺陷表面CO吸附的影响
4.4.1 H2S在NiO(001)缺陷表面的吸附
4.4.2 HS在NiO(001)缺陷表面的吸附
4.4.3 S在NiO(001)缺陷表面的吸附
4.4.4 预吸附H2S的NiO(001)缺陷表面CO吸附
4.5 H2S对NiO载氧体晶格氧迁移的影响
4.6 本章小结
5 Fe基载氧体的碱金属掺杂改性机理研究
5.1 引言
5.2 计算参数和模型
5.3 碱金属掺杂对Fe2O3表面结构的影响
5.4 碱金属掺杂对Fe2O3表面氧活性的影响
5.4.1 Fe2O3的表面氧空位形成能
5.4.2 碱金属掺杂Fe2O3的表面氧空位形成能
5.5 碱金属掺杂对Fe2O3反应性的影响
5.6 本章小结
6 掺杂改性Fe基载氧体的筛选策略研究
6.1 引言
6.2 计算参数和模型
6.3 实验方法
6.3.1 载氧体的制备
6.3.2 载氧体的表征
6.4 掺杂剂在Fe2O3表面结构的分布
6.5 掺杂改性Fe2O3的表面结构
6.6 掺杂改性Fe2O3的筛选策略
6.7 掺杂改性Fe2O3还原性能的实验研究
6.7.1 载氧体的XRD表征
6.7.2 H2-TPR实验
6.8 本章小结
7 全文总结与工作展望
7.1 本文工作总结
7.2 本文创新点
7.3 下一步工作展望
致谢
参考文献
附录1 攻读博士学位期间发表的论文及其他成果
附录2 攻读博士生学位期间参与的课题研究
