贵金属负载TiO2光催化剂的制备及其性能研究

摘要

近年来，伴随着社会经济的快速发展，石油等化石能源的过度消耗导致了污染物大量排放，加剧了环境污染，对人类的健康生活构成了巨大的威胁。水资源污染是目前世界各国普遍面临而亟待解决的问题之一。光催化技术处理、净化受污染水体是一种高级氧化技术，其研究和应用是近年来迅速发展的一个新领域。光催化技术对许多有毒有害的有机污染物的处理均显示出其独特的优势,充分展示出其在环保领域广阔的应用前景。环境污染和能源短缺是人类社会发展迫切要解决的两大问题，氢能能量密度高、清洁环保、使用方便，被认为是一种理想的能源载体，光催化太阳能制氢方法是一种成本低廉、集光转换与能量存储于一体的方法。然而，利用光催化技术的关键在于研究开发高效的光催化材料。本文针对光催化材料关键问题之一，促进光生载流子的分离，在TiO2表面负载贵金属，使贵金属与半导体在接触界面形成Schottky势垒，有利于阻止迁移到贵金属上的电荷返回到TiO2，从而形成有效的电子俘获阱，抑制了光生空穴－电子对的复合，延长光生载流子的寿命。针对这一问题，本文制备了一系列的Pt/TiO2和Au-Pt/TiO2光催化剂，通过XRD，BET，TEM，XPS，DRS等表征手段对所制备的材料的形貌及结构进行了分析，并测试了其有机污染物的降解以及产氢的活性。
　　本研究主要内容包括：⑴Pt负载TiO2的众多方法中，光还原方法因其操作简单而被广泛使用，首先利用光还原的方法，调变Pt的负载量以及光还原过程中牺牲剂的种类制备了一系列Pt/TiO2，本章选用了甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、异丙醇五种牺牲剂。通过光催化降解苯酚的测试，我们发现Pt的负载降低了苯酚的降解速率，随后由降解过程中苯酚的吸光图谱分析发现，相比于TiO2，Pt/TiO2改变了苯酚的降解路线。Pt/TiO2的甲基橙光催化降解实验以及产氢实验表明，Pt的负载提高了甲基橙的降解速率，显著提高了TiO2的光催化产氢活性。⑵调研文献，查阅制备Pt/TiO2常用的方法，主要有光还原、H2还原法、NaBH4还原、HCHO还原以及沉积沉淀法等，通过考察不同负载方法制备出的Pt/TiO2产氢活性，发现H2还原法所制备的Pt/TiO2具有相对较好的产氢活性，以及通过间接实验证明相比于其他还原方法，H2还原法制备出的Pt/TiO2具有更高的产氢效率，其次是NaBH4还原所制备的样品，XPS结果表明H2还原法所制备的Pt/TiO2中Pt的价态主要是Pt0。⑶利用光还原的方法制备了双金属Au和Pt负载TiO2，并对其产氢活性进行了考察，得到相对较优的负载顺序，即先负载Au再负载Pt所得样品1.0 wt％Au-1.0 wt%Pt/TiO2。由于牺牲剂在两次光还原过程中是过量的，随后考察了第二步光还原过程中牺牲剂存在与否对所得催化剂活性的影响，实验结果表明当第二步光还原无牺牲剂存在时所得样品产氢活性明显提高，TEM的分析可知此时第二步光还原所得到的Pt纳米颗粒集中负载在Au纳米颗粒和有Au纳米颗粒的TiO2表面上。同时，通过TEM、EDX和XPS分析发现，即先负载Pt再负载Au所得样品1.0 wt%Pt-1.0 wt%Au/TiO2中Au的颗粒大小发生显著的变化并且Au的含量也发生了变化。

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第一章 研究背景

1.1 引言

1.2 TiO2光催化的基本原理

1.3 光催化的应用概述

1.4 光催化目前存在的主要问题及解决途径

1.5 选题意义及研究内容

第2章 实验试剂与实验方法

2.1 试剂与药品

2.2 催化剂表征

2.3 光催化降解活性测试

第3章 光还原Pt负载TiO2光催化剂的制备及其性能测试

3.1 引言

3.2 催化剂的制备

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 不同负载方法制备光催化剂Pt/TiO2及其性能测试

4.1 引言

4.2 催化剂的制备

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第5章 光还原双金属制备光催化剂Au-Pt/TiO2及其性能测试

5.1 引言

5.2 催化剂的制备

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

第6章 总结与展望

参考文献

致谢

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