羟基吡啶型离子液体及其复配溶液对CO2的吸收性能研究

摘要

随着人类文明的发展，工业化的飞速进步，大量二氧化碳（CO2）被排放到空气中，造成“全球气候变暖”，给人类健康及生态环境造成了严重的危害。因此，CO2的节能减排工作刻不容缓。离子液体具有难挥发、不可燃、导电性强、蒸汽压低、物理化学性质稳定等一系列优良特性，已成为优良的CO2捕集试剂。目前国内外学者研究了不同种类的离子液体（如常规型离子液体、功能化离子液体等），但仍然存在离子液体制备过程复杂、吸收容量低、粘度较大等问题，而工业上广泛应用的有机胺类CO2捕集试剂存在较高的腐蚀性以及高温下易分解的问题，因此开展研究新型CO2捕集溶剂的工作很有必要。本文设计合成了一系列羟基吡啶型功能化离子液体用于CO2的吸收，为发展高效的离子液体捕集CO2技术提供了思路。
　　目前功能化离子液体主要以离子液体中的阴离子或阳离子上电负性较强的一原子（如N或O）为作用位点吸收CO2，因每个离子液体仅有一个作用位点，所以离子液体的最大吸收容量仅为1mol CO2/mol IL。针对这个问题，我们设计合成了含有2个CO2吸收位点的羟基吡啶型离子液体应用于CO2的捕集，以提高离子液体对CO2的吸收容量。其中，[P4444][2-Op]对CO2的吸收容量可以达到1.2mol CO2/mol IL，通过对羟基吡啶型离子液体吸收CO2的实验以及对离子液体物理表征可知，阳离子为季磷的羟基吡啶型离子液体，其阴阳离子上各有一个对CO2的作用位点，且具有一定的协同效应。正是由于这种双位点吸收以及阴阳离子协同效应，使得这类离子液体对CO2有较高的吸收容量。另外，通过离子液体吸收CO2的循环实验我们也可以发现，这类离子液体具有较好的循环性能，是极具潜力的一种CO2捕集试剂，这为新型CO2捕集试剂的研发以及工业化应用提供了一定的方向。
　　此外，为便于工业应用，解决羟基吡啶型离子液体粘度高的问题，我们将1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯（DBU）与羟基吡啶型离子液体进行复配，以降低复配体系的粘度，同时使DBU与离子液体之间产生协同效应，提高了离子液体对CO2的吸收容量，混合吸收溶剂DBU-[P4444][2-Op]的吸收容量最高可达1.41mol CO2/mol IL。另外，本文还考察了N-甲基二乙醇胺（MDEA）-羟基吡啶型离子液体形成的复配体系的CO2吸收行为，该复配体系MDEA-[P4444][2-Op]对CO2的吸收容量达1.37mol CO2/mol IL。由此可知，将有机溶剂与羟基吡啶型离子液体通过复配的方式形成的混合体系，不仅能增加对CO2的吸收容量，而且能有效减低粘度，这为羟基吡啶型离子液体的实际应用提供了可行的途径。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 CO2捕集方法的研究进展

1.2.1 溶剂吸收法

1.2.2 固体材料吸附法

1.2.3 低温分离法

1.2.4 膜分离法

1.3离子液体捕集CO2的研究进展

1.3.1 常规型离子液体吸收CO2

1.3.2 功能化离子液体吸收CO2

1.3.3 复配型离子液体吸收CO2

1.4 本文研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验试剂及仪器

2.1.1 实验试剂

2.1.2 实验仪器

2.2 实验

2.2.1羟基吡啶型离子液体的合成方法

2.2.2羟基吡啶型离子液体复配溶液的合成方法

2.2.3羟基吡啶型离子液体吸收和脱吸CO2的性能测试

2.3 离子液体的结构表征

2.3.1 粘度

2.3.2 FI-IR光谱分析

2.3.3 NMR光谱分析

第三章 羟基吡啶型离子液体对CO2的吸收性能研究

3.1 引言

3.2结果与讨论

3.2.1羟基吡啶型离子液体阴阳离子结构

3.2.2羟基吡啶型离子液体对CO2的吸收容量及粘度研究

3.2.3羟基吡啶型离子液体对CO2的循环性能研究

3.2.4羟基吡啶型离子液体吸收CO2的机理研究

3.2.5 利用焓变和熵变验证CO2捕集性能的研究

3.3 小结

第四章 羟基吡啶型离子液体的复配及其CO2吸收性能研究

4.1 引言

4.2结果与讨论

4.2.1 DBU-羟基吡啶型离子液体对CO2的吸收性能研究

4.2.2 DBU-羟基吡啶型离子液体复配溶液吸收CO2的机理研究

4.2.3 MDEA-羟基吡啶型离子液体对CO2的吸收容量及粘度性能研究研究

4.2.4 MDEA-羟基吡啶型离子液体复配溶液吸收CO2的机理研究

4.3 小结

第五章 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

参考文献

致谢

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