基于金纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料电化学生物传感器的构建及其应用

摘要

生物传感器涉及多学科交叉，它是当前科学研究中常用的重要检测技术。电化学生物传感器作为其重要分支，由于具有响应快、高灵敏度、高选择性、易操作性、低成本等优点，已广泛应用于临床医学、环境监测、农业分析、食品安全等各个领域。纳米材料由于自身具备优异的导电性、生物相容性、电催化性、大的比表面积等性能，可用于修饰电极构建新型电化学生物传感器，从而有效提高电化学传感器的灵敏度和特异性。本文主要从二硫化钼纳米复合材料的制备及其在电化学生物传感器中的应用角度出发，成功制备了金纳米颗粒功能化二硫化钼（AuNPs@MoS2）和金纳米颗粒和硫堇共同功能化二硫化钼（AuNP-Thi-MoS2）纳米复合材料，并在此基础上成功构建了电化学酶生物传感器和电化学免疫传感器。具体包括以下内容：
　　（1）利用AuNPs@MoS2纳米复合材料能够保持血红蛋白（Hb）的生物活性，而且可以促进Hb的活性中心与电极之间的电子转移的特性，构建了基于AuNPs@MoS2纳米复合材料的电化学酶生物传感器，研究了Hb的直接电化学行为，并实现了对过氧化氢（H2O2）和一氧化氮（NO）的检测。结果表明，AuNPs@MoS2纳米复合材料修饰的电极对H2O2和NO具有良好的电催化活性。在10-300μM H2O2和10-1100μM NO范围内，基于MoS2的电化学传感器的电流峰值与H2O2和NO的浓度呈线性关系，其检测限分别可达到4μM H2O2和5μM NO，而且该传感器还展现了较高的选择性和良好的重现性。
　　（2）利用硫堇（Thi）和MoS2协同还原作用，采用简单的一步合成法可控制备了AuNP-Thi-MoS2纳米复合材料。硫堇不仅具备电活性物质的特性，更重要的是可以作为还原剂与MoS2共同调控金纳米颗粒的形貌。控制Thi和MoS2的加入浓度比例，可控制备了球形、三角形、四叶草状、花状的金纳米颗粒功能化MoS2纳米复合材料（AuNP-Thi-MoS2）。我们选取了四叶草状的AuNP-Thi-MoS2纳米复合材料作为样本，并对其进行各种仪器表征分析，如透射电子显微镜、紫外、X射线衍射、X射线光电子能谱等，证实我们成功制备了AuNP-Thi-MoS2纳米复合材料。
　　（3）选取四叶草状的AuNP-Thi-MoS2纳米复合材料作为电极修饰材料，构建了一种用于检测癌胚抗原（CEA）的免标记电化学免疫传感器。该传感器的Thi峰电流降低值与CEA的浓度在1 pg mL-1-10 ng mL-1范围内成明显的线性关系，其最低检测限可达到0.52 pg mL-1。而且该传感器具有良好的灵敏度、选择性和重现性，并可应用于人类血清实际样本检测。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 电化学生物传感器

1.3 纳米材料在电化学生物传感器中的应用

1.4 二硫化钼在电化学传感器中的应用

1.5 本文研究内容和创新点

第二章 基于二硫化钼电化学酶传感器的构建及其生物传感应用

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 硫堇和二硫化钼的协同还原作用制备形貌可控的金纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 基于四叶草状金纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料免标记电化学免疫传感器的构建

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 总结与展望

参考文献

附录1 攻读硕士学位期间撰写的论文

附录2 攻读硕士学位期间申请的专利

附录3 攻读硕士学位期间参加的科研项目

致谢