g-C3N4/PAN纳米纤维的制备及其可见光催化性能的研究

摘要

在水资源匮乏的当今社会，水污染已成为一项亟待解决的环境问题，而工业生产中排放的印染废水又是造成水污染的主要来源之一。光催化氧化法利用光能将有机污染物彻底氧化分解，具有高效、低能耗等优点，是近年来环境污染治理研究的热点。但传统的光催化剂往往存在可见光利用率低，稳定性不好等问题。因此，开发具有可见光响应且稳定性好的光催化材料是光催化氧化法处理水中有机污染物的关键。类石墨相C3N4(g-C3N4)是一种具有类石墨结构的碳氮化合物，因其具有较窄的能带隙，能够吸收可见光，具有较高的光催化活性，近年来被广泛用于催化降解有机污染物的研究。另外，该催化剂结构稳定，耐酸碱、化学腐蚀，在成分复杂、酸碱性强的印染废水的处理方面具有很好的应用前景。但粉体催化剂在使用中往往存在分散性差，易团聚和回收困难等问题，大大限制了粉体催化剂在染料废水处理中的实际应用，因此，粉体催化剂的负载化成为了解决这一问题的有效方法。本文通过有机物热聚合方法制备g-C3N4催化剂，然后采用静电纺丝技术制备具有可见光催化活性的纳米光催化纤维，并研究其在可见光照射下对染料的光催化降解性能。
　　本文采用高温热解尿素的方法合成了g-C3N4催化剂，采用场发射扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、红外光谱、紫外可见漫反射等测试手段对该催化剂进行了表征，分析表明g-C3N4具有类似石墨的层状薄片结构，且能够吸收可见光。选择不同结构的染料罗丹明B(RhB)和酸性红G(AR1)为主要研究对象，考察了不同条件下g-C3N4对这两种染料的可见光催化降解性能。结果表明，g-C3N4在可见光照射下对RhB和AR1都具有很好的催化降解效果，酸性条件下的g-C3N4光催化活性最高。无机盐的加入对RhB的降解有一定抑制作用，而对AR1具有促进作用。通过加入不同活性种捕获剂推测出g-C3N4可见光催化降解染料体系中空穴和超氧自由基起主要作用。
　　将g-C3N4催化剂超声分散在聚丙烯腈（PAN）溶液中制得纺丝液，然后通过高压静电纺丝制备了g-C3N4/PAN纳米光催化纤维。通过透射电镜观察可以看出，静电纺丝溶液中，g-C3N4催化剂片层尺寸减小，催化剂的团聚得到改善，且静电纺丝的牵伸作用使得催化剂的碎片均匀分散在纳米纤维上。Zeta电位测试得到g-C3N4/PAN纳米纤维表面电位为负值，对带正电荷的染料的吸附性较好，使得带正电荷的染料与纤维上的催化剂有更多的接触机会，从而被快速氧化降解。另外，由于PAN纳米纤维的低密度和疏水性，使得g-C3N4/PAN纳米纤维能够铺展在染料溶液表面，克服了光催化过程中由于染料溶液吸收光而导致的光能利用率低的缺点。

目录

论文说明

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景及意义

1．2 g-C3N4光催化剂研究现状

1．2．1 g-C3N4简介

1．2．2 g-C3N4的制备方法

1．2．3 g-C3N4在光催化领域中的应用

1．2．4 g-C3N4的改性

1．3 纳米粉体催化剂的负载方法

1．3．1 溶胶-凝胶法

1．3．2 热处理方法

1．3．3 化学气相沉积

1．3．4 电泳沉积

1．4 静电纺丝法制备纳米纤维

1．4．1 静电纺丝技术原理

1．4．2 静电纺丝技术研究进展

1．4．3 静电纺丝纳米纤维的应用

1．5 课题的提出及研究内容

1．5．1 本课题的研究意义

1．5．2 本论文的研究内容

第二章 g-C3N4的制备及其光催化性能的研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 化学试剂及实验仪器

2．2．2 g-C3N4的制备

2．2．3 g-C3N4的表征

2．2．4 光催化性能测试

2．3 光催化剂的表征

2．3．1 形貌分析(FESEM、TEM)

2．3．2 XRD分析

2．3．3 红外光谱(FTIR)分析

2．3．4 紫外-可见吸收性能分析

2．3．5 热稳定性分析(TGA)

2．4 g-C3N4可见光催化降解RhB的性能研究

2．4．1 g-C3N4对RhB的吸附及光催化降解的研究

2．4．2 不同pH对RhB的吸附和光催化降解的影响

2．4．3 NaCl对RhB的吸附和光催化降解的影响

2．4．4 不同活性种捕获剂对RhB的光催化降解的影响

2．4．5 g-C3N4的循环使用活性

2．5 g-C3N4可见光催化降解AR1的性能研究

2．5．1 g-C3N4对AR1的吸附和光催化降解的研究

2．5．2 不同pH对AR1的吸附和光催化降解的影响

2．5．3 NaCl对AR1的吸附和光催化降解的影响

2．5．4 SDS对AR1的吸附和光催化降解的影响

2．5．5 不同活性种捕获剂对AR1的光催化降解的影响

2．5．6 g-C3N4可见光催化降解染料机理推测

2．6 g-C3N4对其他染料的可见光催化降解性能

2．7 本章小结

第三章 g-C3N4／PAN纳米纤维的制备及其光催化性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 化学试剂及实验仪器

3．2．2 g-C3N4／PAN纳米纤维的制备

3．2．3 g-C3N4／PAN纳米纤维的表征

3．2．4 g-C3N4／PAN纳米纤维的光催化活性测试

3．3 g-C3N4／PAN纳米纤维的表征

3．3．1 不同g-C3N4含量的纳米纤维的FESEM分析

3．3．2 TEM分析

3．3．3 XRD分析

3．3．4 红外光谱(FTIR)分析

3．3．5 紫外可见吸收性能分析

3．3．6 Zeta电位分析

3．4 g-C3N4／PAN纳米纤维可见光催化降解RhB的性能研究

3．4．1 g-C3N4／PAN纳米纤维对RhB的吸附及光催化降解的研究

3．4．2 不同pH对RhB的吸附和光催化降解的影响

3．4．3 NaCl对RhB的吸附和光催化降解的影响

3．4．4 不同活性种捕获剂对RhB的光催化降解的影响

3．4．5 g-C3N4／PAN纳米纤维的循环使用活性

3．5 g-C3N4／PAN纳米纤维对其它染料的光催化降解性能

3．5．1 g-C3N4／PAN纳米纤维光催化降解阳离子染料

3．5．2 g-C3N4／PAN纳米纤维光催化降解阴离子染料

3．6 太阳光下模拟实际应用

3．7 小结

第四章 总结

参考文献

硕士期间发表论文

致谢