水溶性CdTe量子点的合成及其用作生物荧光指示剂的研究

摘要

CdTe量子点（quantum dots，QDs）是一种准零维纳米晶粒，具有许多优异的光学性能，如激发波长范围宽、发射波长范围窄且对称、量子产率高、荧光寿命长、光学性能稳定等，作为一种新型的生物标记物，克服了传统有机荧光染料无法改善的诸多不足，有望成为一种新型的荧光探针。本实验中利用CdTe量子点本身固有的优良光学性能，通过与碳酸钙颗粒、明胶、丝素蛋白凝胶结合，得到相应的荧光复合物。通过对CdTe量子点、碳酸钙及其相应复合物的研究，制备出性能良好的荧光复合物。因为这些荧光复合物具有荧光强度高、荧光性质稳定、荧光颜色多样、制备工艺简单等优点，在生物成像、药物输送以及防伪标示等方面具有重要的应用前景。
　　方法：
　　1）制备不同粒径的CdTe量子点，通过紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）和荧光光谱（PL）等表征技术分析制备的CdTe量子点的光学性质，建立稳定制备CdTe QDs的方法；研究了不同实验条件（如盐酸、NaOH、Cu2+等）对CdTe量子点荧光强度的影响；通过细胞实验验证了CdTe量子点转染乳腺癌细胞成像的剂量效应和时间效应。
　　2）制备碳酸钙颗粒，通过场发射扫描电镜（FE-SEM）、X射线粉末衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）等表征技术分析制备的碳酸钙的理化性质，建立稳定制备碳酸钙的方法；通过细胞实验和动物实验研究了CdTe量子点/碳酸钙复合物的成像性能。
　　3）制备CdTe量子点与明胶的复合物，研究了不同浓度的盐酸对CdTe量子点/明胶复合物荧光猝灭以及NaOH对猝灭荧光的恢复；以及NaOH对相同浓度盐酸引起的CdTe量子点/明胶复合物荧光的猝灭与恢复的研究。
　　4）分别用CaCl2法和LiBr法制备丝素蛋白凝胶，研究了CdTe量子点与丝素蛋白凝胶的复合过程，并用荧光分光光度计分别测定CdTe量子点/丝素蛋白凝胶复合物上清与沉降物的荧光强度。
　　结果：
　　1）通过控制冷凝回流时间合成出可以发射不同荧光的CdTe量子点（如绿色荧光、黄绿色荧光、黄色荧光、红色荧光等）；UV-Vis吸收光谱和PL荧光光谱结果表明随着冷凝回流时间的延长，合成的CdTe量子点的最大发射波长逐渐发生红移（从510.0nm红移到582.2nm)；TEM结果显示冷凝回流时间为45min的CdTe量子点呈实心球形、在水溶液中的分散性很好、颗粒形貌相似、大小均匀、粒径约为5nm；细胞成像实验结果表明，50μL浓度为2nM反应时间为45min的CdTe量子点与细胞共培养72h仍能够很好的标记乳腺癌MCF-7细胞。
　　2）制备出球形碳酸钙颗粒，晶型为方解石，粒径约为1μm。CdTe量子点/纳米碳酸钙复合物，细胞转染实验表明该复合物可以进入细胞。动物成像实验表明，CdTe量子点可以成功用于动物体内成像，并且比生物荧光染料具有更好的效果。
　　3）制备CdTe量子点/明胶复合物，研究表明由盐酸导致的荧光猝灭可以通过加入NaOH溶液得到恢复。
　　4）制备丝素蛋白凝胶，通过对CdTe量子点与丝素蛋白凝胶复合过程的研究得知，CdTe QDs与纯化后的丝素蛋白凝胶不结合，当加入Ca2+之后则可以形成丝素蛋白凝胶/CdTe复合物。不同Ca2+加入量对丝素蛋白凝胶/CdTe复合物荧光强度存在正相关关系。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2量子点的合成

1.3量子点的表面修饰

1.4量子点探针的应用

1.5基于荧光增强的量子点“开光”荧光探针

1.6 本课题主要研究内容

第二章 CdTe量子点的合成与表征

2.1 引言

2.2 实验材料与仪器

2.3 实验方法

2.4 材料表征与测试

2.5 实验结果与讨论

2.6本章小结

第三章 CdTe量子点/碳酸钙复合物的制备与表征

3.1 引言

3.2 实验材料与仪器

3.3 实验方法

3.4 材料表征与测试

3.5 实验结果与讨论

3.6 本章小结

第四章 CdTe量子点/明胶复合物的制备与荧光性能研究

4.1 引言

4.2 实验材料与仪器

4.3 实验方法

4.4 实验结果与讨论

4.5本章小结

第五章 CdTe量子点/丝素蛋白凝胶复合物的制备与荧光性能研究

5.1 引言

5.2 实验材料与仪器

5.3实验方法

5.4 实验结果与讨论

5.5 本章小结

第六章 结论

参考文献

研究生期间学术成果

个人简历

致谢