电催化法去除水溶液中对氯苯酚的研究

摘要

电极材料是影响电极结构，进而影响电极电催化性能与使用寿命的主要因素。本研究制备了Pd-Ni双金属复合物修饰泡沫镍电极（Pd-Ni/Ni）和掺杂SnO2-Sb中间层的钛基二氧化铅（Ti/SnO2-Sb/PbO2）电极，以对氯苯酚（4-CP）为目标污染物，分别用两种电极作为工作电极对4-CP进行电催化还原脱氯和电催化氧化降解研究。 对Pd-Ni/Ni电极进行扫描电镜（SEM）和X射线能谱（EDX）表征，可以看到Pd-Ni双金属颗粒直径小于50 nm且均匀地分散在泡沫镍基体上。高效液相色谱（HPLC）分析结果表明Pd-Ni/Ni电极比Pd/Ni（单金属Pd修饰泡沫镍电极）或Ni/Ni（单金属Ni修饰泡沫镍电极）电极具有更高的催化效率，苯酚是主要的脱氯产物。增大4-CP初始浓度和升高溶液温度均能使电流效率增大，而随着还原电流的增大电流效率降低。在应用电流20 mA、溶液温度15℃以及4-CP初始浓度1mM条件下，4-CP脱氯效率可达82％。另外，根据Pd-Ni/Ni， Pd/Ni和Ni/Ni三种电极电化学阻抗谱的差异以及它们在不同电流条件下的脱氯效率，推断得到不同极化条件下的速率控制步骤。 借助X射线衍射（XRD）和SEM对Ti/SnO2-Sb/PbO2电极进行表征，结果表明电极表层物主要为β-PbO2，且PbO2覆盖完全，晶粒排布较均匀、致密。在电流密度10 mA cm-2，4-CP初始浓度100 mg L-1以及支持电解质Na2SO4浓度0.25 M条件下，TOC去除率为59.8％。随着电流密度的增大，目标污染物（4-CP）本身的去除率及TOC去除率均有所增加，但同时所需的氧化电量（单位体积溶液实际通过的电量）也增多。而随初始浓度和支持电解质浓度的增大，TOC去除率分别呈现出先慢后快和先快后慢的趋势。在本次实验条件下，4-CP分子结构中的氯取代基脱除后能够转化成次氯酸盐等强氧化性物质，对降解有促进作用。最后根据实验结果对速率控制步骤及可能的降解机理进行了推断。

目录

文摘

英文文摘

声明

前言

第一章 文献综述

1.1氯酚类物质的主要来源，污染现状及危害

1.2氯酚类物质的主要处理方法

1.2.1物理法

1.2.2生物法

1.2.3化学法

1.2.4小结

1.3电化学水处理技术

1.3.1处理工艺

1.3.2电极材料

1.3.3电化学水处理技术存在的主要问题

1.4研究内容和意义

1.4.1研究内容

1.4.2研究意义

第二章 Pd-Ni/Ni电极对水中4-CP的电催化还原脱氯

2.1引言

2.2材料与装置

2.2.1试剂和材料

2.2.2实验装置

2.3实验内容及方法

2.3.1电沉积液的配制

2.3.2 4-CP标准溶液的配制

2.3.3 4-CP溶液标准曲线的制作

2.3.4 Pd-Ni/Ni电极的制备

2.3.5电催化脱氯实验

2.3.6分析方法

2.4结果与讨论

2.4.1 Pd-Ni/Ni电极的表征

2.4.2三种电极的电催化脱氯效果比较

2.4.3 4-CP电催化脱氯的影响因素

2.4.4 EIS分析

2.4.5 4-CP可能的电化学脱氯路径

2.5本章小结

第三章 Ti/SnO2-Sb/PbO2电极对4-CP的电催化氧化降解

3.1引言

3.2材料与装置

3.2.1试剂和材料

3.2.2实验设备

3.2.3实验装置

3.3电极的制备

3.3.1Ti基金属的预处理

3.3.2 SnO2-Sb中间层的制备

3.3.3 PbO2活性层的制备

3.4实验内容及方法

3.4.1电催化氧化实验

3.4.2电极表征

3.4.3分析方法

3.5结果和讨论

3.5.1电极的表征

3.5.2反应条件对4-CP降解效率的影响

3.5.3机理推断

3.6本章小结

第四章 结论和建议

4.1结论

4.2建议

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文