改性沸石对双酚A和呋喃丹的吸附研究

摘要

本文以内分泌干扰物双酚A和呋喃丹为研究对象，利用阳离子表面活性剂对沸石进行改性，开展了改性沸石吸附内分泌干扰物双酚A和呋喃丹的试验；以二级动力学模型、动边界模型、典型吸附等温模型、热力学为理论基础研究改性沸石对双酚A和呋喃丹的吸附机理；研究了吸附时间、pH、温度、初始浓度、离子的存在等影响因素对改性沸石去除双酚A和呋喃丹的影响，从而确定最优的反应条件，为实际应用打好基础。
　　 实验结果表明：1)利用正交实验法优选沸石的改性方法，得出改性沸石吸附水中双酚A的最优改性方法为：改性剂CTAB的浓度为10％，改性时间为36 h，改性温度为25℃；吸附水中呋喃丹的最优改性方法为：改性剂CTAB的浓度为6.5％，改性时间为36 h，改性温度为25℃。2)沸石经CTAB改性后，比表面积有所下降，孔径大小有所增加；经XRF和XPS分析测试得：部分CTAB覆盖在沸石表面，部分和Na+离子进行交换。3)CTAB改性沸石对双酚A和呋喃丹的吸附动力学均符合二级反应动力学模型，其曲线拟合的相关系数(R2)均可达1.00。通过改性沸石对双酚A和呋喃丹的吸附动力学实验数据与动边界模型的三个方程进行拟合比较，得出液膜扩散是改性沸石对双酚A吸附速率的控制步骤，液膜扩散、颗粒扩散是改性沸石对呋喃丹吸附速率的控制步骤。4)采用Langmuir吸附公式、Freundlich吸附公式、D.R.等温方程对实验获得的数据进行拟合分析。改性沸石吸附双酚A的三种吸附公式拟合相关系数R2分别在0.90、0.97、0.98左右。改性沸石吸附双酚A是物理吸附过程且吸附比较容易进行，能够达到高度净化。改性沸石吸附呋喃丹的三种吸附公式拟合相关系数R2均达到0.98以上。经分析得出，改性沸石吸附呋喃丹是物理吸附过程，但吸附较难进行。5)热力学参数(△H，△S和△G)研究表明改性沸石对呋喃丹的吸附过程是吸热的。6)试验对温度、溶液pH值、溶液中所含有的其他离子、初始浓度等影响因素对改性沸石吸附双酚A和呋喃丹的吸附效果的影响进行了研究。温度对双酚A的影响较小，温度越高，改性沸石对呋喃丹的吸附量越大：初始浓度越大，改性沸石对双酚A和呋喃丹的吸附量越大；改性沸石吸附双酚A的有效pH值范围在5～10之间，而对呋喃丹的吸附量，则随着pH值的增加而增加；不同离子的影响程度不同，当溶液中存在HCO3￣时，改性沸石对双酚A的吸附量有所增加；存在NO3￣、OH￣、Cr3+、Al3+时，改性沸石对双酚A的吸附量会降低；存在NO3￣、Al3+时，改性沸石对呋喃丹的吸附量会降低。