低温等离子体协同催化氧化苯的研究

摘要

挥发性有机化合物(VOCs)排放到大气中造成的人体健康和环境污染问题日益严重。近年来低温等离子体协同催化技术作为净化低浓度VOCs的有效技术受到普遍关注。本文的研究目的是开发低温等离子体协同催化氧化苯的净化技术，考察低温等离子体协同CeO2/γ-Al2O3催化剂、Au/γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3和Pt/γ-Al2O3催化剂对苯的分解特性，详细探究低温等离子体协同CeO2/γ-Al2O3催化剂催化氧化苯的机理。为此，本研究首先利用管式介质阻挡放电(DBD)反应器协同CeO2/γ-Al2O3催化剂分解苯。然后，利用板式DBD反应器协同贵金属(Au/γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3和Pt/γ-Al2O3)催化来分解苯。主要的研究结果如下:
　　(1)等离子体与CeO2/γ-Al2O3催化剂对分解苯有显著的协同作用，其中浓度为5.0wt％CeO2/γ-Al2O3催化剂与等离子体协同的效果最好，这与X射线衍射(XRD)和X射线能谱(EDS)表征结果相吻合;苯去除率随SED的增加而增加，随初始浓度的增加而降低。当SED由20.8J/L增加至86.7J/L时，苯去除率由80％提高到99％，CO2选择性由20.5％增加到114％;苯的初始浓度由50ppmv增加至300ppmv，CO2选择性会略微增加;反应温度升高苯去除率降低，CO2选择性提高;O2浓度升高会提高苯的去除效果，但对COx选择性影响不大;H2O的加入会降低苯的去除率，但能提高CO2选择性。
　　(2)CO和CO2是苯分解的主要气态产物，两者选择性之和只有56.5％;检测放电时的DBD反应器出口处颗粒物浓度，发现填充γ-Al2O3小球和5.0wt％CeO2/γ-Al2O3小球可有效抑制颗粒物产物的排出。
　　(3)催化剂表面上的O3对苯的分解起着重要作用，可在CeO2催化剂上分解成O22-和O2自由基，而经过有无放电处理后通入苯或CO，两者所检测出的MS信号一致，说明了催化剂上O3分解生成的O22-和O2-自由基在没有气态O3存在时，对苯分解和CO氧化不起作用。综上CeO2催化分解苯的机理可能是CeO2促进O3分解成活性氧引起的。
　　(4)再生后的5.0wt％CeO2/γ-Al2O3催化剂可以恢复其原有的催化能力。
　　(5)与无催化剂的DBD反应器相比，载有贵金属催化剂的DBD反应器能显著增加苯的去除率;在反应温度为25℃和SED为400J/L的条件下，Au/γ-Al2O3催化剂对苯的去除率最高;苯分解的气相产物为CO和CO2，在催化剂负载量和反应温度一定的条件下，苯的去除率随SED的增加而增加;在催化剂负载量，能量密度一定的条件下，苯的去除率随反应温度的增加而增加。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 挥发性有机化合物(VOCs)的定义、种类及一般性质

1．2 VOCs的来源、危害及控制对策

1．2．1 来源和危害

1．2．2 控制对策

1．3 VOCs的控制方法

1．3．1 吸收法

1．3．2 吸附法

1．3．3 冷凝法

1．3．4 膜分离法

1．3．5 催化燃烧法

1．3．6 光催化法

1．3．7 生物降解法

1．4 低温等离子体协同催化氧化VOCs

1．4．1 低温等离子体的概述

1．4．2 低温等离子体催化

1．5 苯的低温等离子体净化研究现状

1．6 苯的氧化机理研究现状

1．7 研究目的和内容

1．7．1 研究目的

1．7．2 要解决的关键问题

1．7．3 研究内容

第二章 实验装置与方法

2．1．1 试剂与仪器

2．1．2 实验装置

2．1．3 催化剂的制备方法

2．1．4 催化剂表征

2．1．5 实验数据处理方法

2．2 低温等离子体协同Au、Ag、Pt／γ-Al2O3催化剂分解苯研究用实验装置与方法

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 实验装置

2．2．3 催化剂的制备方法

2．2．4 实验数据处理方法

第三章 低温等离子体协同CeO2／γ-Al2O3催化剂分解苯

3．1 实验简介

3．1．1 实验试剂和仪器

3．1．2 催化剂制备

3．1．3 催化剂表征

3．1．4 实验过程

3．2 实验结果与讨论

3．2．1 放电特性

3．2．2 催化剂表征结果分析

3．2．3 苯分解的影响因素

3．2．4 放电产物分析

3．2．5 苯初始分解分析

3．2．6 O3在催化剂表面上的吸附特性

3．2．7 催化剂的失活再生

3．2．8 苯分解机理分析

3．3 本章小结

第四章 低温等离子体协同贵金属催化剂(Au、Ag、Pt)分解苯

4．1 实验简介

4．1．1 实验试剂和仪器

4．1．2 实验过程

4．2 实验结果与讨论

4．2．1 典型放电电压和电流波形

4．2．2 催化剂浓度影响

4．2．3 温度影响

4．2．4 能量密度影响

4．2．5 反应机理探讨

4．3 本章小结

5．1 研究结论

5．2 展望

参考文献

硕士期间论文发表获奖情况

致谢

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