铀基体上铝薄膜生长行为和膜基界面反应研究

摘要

本论文主要利用表面分析技术俄歇电子能谱(AES)较系统的研究了铝薄膜在铀基体上的生长行为特征以及膜基界面反应，并采用密度泛函方法，模拟计算了铝原子在金属铀和UO2(001)面上的吸附能，对实验结果从理论上进行了合理的解释和推论。主要研究结果有：1)室温下，在金属铀表面逐步沉积铝原子的过程中，沉积Al原子与铀原子相互作用，电子从铝原子向铀原子转移，界面扩散行为不明显；铀表面连续沉积铝薄膜时，铀/铝界面作用较逐步沉积时的界面作用强；室温下，金属铀表面的铝薄膜是以岛状方式生长的，且为纳米薄膜。 2)室温下，在UO2表面溅射沉积制备铝薄膜过程中，铝与UO2之间相互作用，电子从铝原子向UO2中的铀离子转移；UO2/Al之间的扩散行为较U/Al界面扩散行为明显，铝扩散到UO2和基体铀的界面处，形成了氧化态铀、金属铀和铝三者共存区；室温下，UO2表面的铝薄膜是以岛状方式生长的，生长过程中由于扩散行为的影响，导致确定薄膜生长方式的强度变化曲线发生了畸变。 3)室温下，在相同的氧暴露剂量下，铀/铝界面处的两元素几乎同时氧化，且表面氧化物Al2O3、UO2与基底金属铀之间发生了明显的扩散行为；样品退火以后，铀/铝界面作用增强；在能量60eV处出现新的俄歇峰，经推测认为可能在近铝薄膜表面处生成了金属间化物UAlx；在铀/铝界面处形成一富碳区，并生成了铀的碳化物，阻止铝向铀基体中扩散，铀/铝界面同样也阻碍了碳向铀表面的偏析。 4)金属铀和UO2(001)面吸附铝原子的密度泛函研究表明，铝在U与UO2表面的吸附表现出强烈的化学吸附行为，与表面铀原子成键形成了金属间化合物；沉积铝原子优先占据表面间隙位。 本论文的研究工作取得了预期的良好的研究成果，为铝薄膜作为金属铀保护性涂层工程应用研究提供了理论和实验依据，具有重要的参考价值。

目录

文摘

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第一章引言

1.1金属铀的基本性质

1.2铀/铝界面行为研究现状

1.2.1铀铝合金相图

1.2.2 Pd，Pt，C，noble metal/铀薄膜界面研究

1.2.3 A1/铀薄膜界面研究

1.2.4铀/铝薄膜界面研究

1.3研究目的和意义

第二章实验原理与理论计算简介

2.1俄歇电子能谱原理

2.2俄歇电子能谱在薄膜生长行为和膜/基界面研究中的应用

2.2.1薄膜覆盖度的表征

2.2.2薄膜生长方式的确定

2.3理论计算简介

第三章实验内容

3.1实验样品

3.2实验仪器及装置

3.3实验内容与过程

3.3.1室温下铀表面沉积铝薄膜过程中AES和EELS原位分析

3.3.2室温下UO2表面沉积铝薄膜过程中AES和EELS原位分析

3.3.3铀与铝薄膜界面氧化行为研究

3.3.4铝薄膜AES深度剖析

3.4实验分析深度

3.4.1元素含量定量分析

3.4.2谱峰重叠分离

3.4.3俄歇化学位移分析

第四章室温下铀表面铝薄膜沉积过程中AES和EELS原位分析

4.1清洁铀表面逐步沉积铝薄膜过程中的界面反应研究

4.1.1清洁铀表面AES与EELS研究

4.1.2清洁铝表面AES与EELS研究

4.1.3逐步沉积铝薄膜过程中铀表面俄歇电子能谱研究

4.1.4逐步沉积铝薄膜过程中表面电子能量损失谱分析

4.1.5铝薄膜生长行为研究

4.2清洁铀表面连续沉积铝薄膜过程中的界面反应研究

4.3小结

第五章室温下UO2表面铝薄膜沉积过程中AES和EELS原位分析

5.1二氧化铀表面AES和EELS研究

5.2沉积铝薄膜过程中二氧化铀表面俄歇电子能谱分析

5.2.1逐步沉积铝薄膜过程中的AES研究

5.2.2铝薄膜表面和界面AES深度剖析

5.3沉积铝薄膜过程中二氧化铀表面电子能量损失谱分析

5.4 UO2表面铝薄膜生长过程研究

5.5 小结

第六章铀/铝薄膜界面反应行为的AES研究

6.1室温下铀/铝薄膜界面氧化行为研究

6.1.1金属铀/铝薄膜界面的AES研究

6.1.2室温下铀/铝界面氧化行为的AES研究

6.2退火以后铀与铝薄膜之间的界面反应研究

6.2.1铝薄膜加热过程中的AES研究

6.2.2铝薄膜退火以后AES深度剖析

6.3 小结

第七章金属铀和UO2(001)面吸附铝原子的密度泛函研究

7.1金属铀和UO2表面结构优化结果

7.1.1 α-U和UO2晶体优化结果

7.1.2 α-U和UO2的(001)面优化结果

7.2金属铀(001)面和UO2(001)面吸附铝原子的计算结果

7.2.1金属铀(001)面吸附铝原子的计算结果

7.2.2 UO2(001)面吸附铝原子的计算结果

7.3小结

第八章结束语

致谢

参考文献

附录