辐伏电池用两种换能单元材料的辐射损伤效应

摘要

辐射伏特效应同位素电池，包括直接辐射伏特效应、辐射致光联合光伏效应及辐伏/光伏联合转换电池，是以放射性同位素为能量输入源，半导体和无机辐射发光材料为能量转换器件的小型发电装置，是现代低功耗（超低功耗）MEMS系统及IC系统理想的长寿命、免维护、一体化电源。为实现电池的长寿命免维护，除了放射性同位素具有较长的半衰期外，半导体换能器件和无机辐射发光材料在放射性同位素作用下也必须具有高的抗辐射损伤性能。当前国内辐伏电池的换能器件/材料的辐射损伤效应方面的理论和实验研究还很欠缺，这将严重阻碍长寿命辐伏电池研制的进一步深入开展。
　　论文基于最成熟的氚源/单晶硅辐伏电池及很有研发潜力的90Sr/发光陶瓷/单晶硅辐伏/光伏联合转换电池，通过理论模拟和辐照实验分析相结合的方法系统，研究了其中关键的半导体换能器件和无机发光陶瓷换能材料在相应同位素辐射作用下的损伤效应，为长寿命辐伏电池的研制提供有益的指导。
　　在氚源/单晶硅辐伏电池辐射损伤研究方面，利用理论模拟和实验方法系统研究了低能β源（氚源）对平面单晶硅换能器件的辐射损伤效应。氚源为加载在金属基底上的氚化钛薄膜，利用理论模拟计算了不同厚度氚化钛薄膜的自吸收以及出射的β粒子和X射线分布。实验研究中发现，在氚化钛源的加载下，相同的平面单晶硅换能单元(100)c-Si加以不同的钝化层结构会有较大的输出性能和抗辐射性能差异。SiO2/Si3N4、B-Siglass/Si3N4、Si3N4三种钝化层结构，在8.7 G Bq/cm2的氚化钛源加载下，B-Si glass/Si3N4结构能够得到最好的综合输出性能，SiO2/Si3N4结构会产生最大的辐射衰减，而Si3N4结构得到最差的初始输出性能。基于氚化钛源出射粒子同时包含X射线，比较研究了β粒子和纯X射线辐照，结果发现纯X射线的辐照比β粒子与X射线混合辐照具有更大的辐射损伤，证实了该过程中β粒子具有修复X射线辐射损伤的作用。并且X射线辐照后的换能器件上产生了肉眼可见的污痕，利用XPS分析，得到污痕来源于钝化层与单晶硅表面产生了纵向的不平整。还使用ESR和C-V测试对辐照后的界面态进行了表针，β和X射线辐照后表面产生空穴耗尽层，纯X射线辐照后更为显著，并且辐照后界面态正电荷增加。
　　在90Sr/发光陶瓷/单晶硅辐伏/光伏联合转换电池方面，用Geant4模拟了不同发光陶瓷厚度对高能粒子透过性能影响，采用90Sr源及加速器电子辐照考察了2种稀土掺杂Y2O3和YAG材料辐照下的能量转换性能的变化。研究发现Eu∶Y2O3长期辐照之后透过性能下降较大，耐辐射性能不理想。而Ce∶YAG材料的加速老化实验表明，在3.2×1015电子注量（等效14年90Sr源剂量）辐照之后材料的透过率曲线基本不降，并且在透明陶瓷的阻隔下，高能β粒子不会造成单晶硅换能单元的暗电流的显著增高。对辐照前后 Ce∶YAG的荧光性能进行了同步考察，发现长期辐照后荧光性能下降不多，且1.7×1015电子注量和3.2×1015电子注量辐照后两者荧光性能基本相同。但同时也发现不同激发波长的荧光发射性能会有不同，而且随掺杂浓度的变化而变化，β粒子激发的荧光谱和常规的光致荧光谱具有不同的规律，导致荧光数据不能有效对应光电流的输出值。但总体来讲，高能粒子加载的辐伏电池可以有效的通过辐伏/光伏联合转换机制来避免剧烈的辐射损伤问题。
　　论文在理论模拟部分，主要得出以下结论:
　　a)在模拟放射源方面，氚化钛源出射β粒子的同时还发射特征峰为4.45 keV和4.85 keV的低能X射线，氚化钛薄膜厚度增加至0.7μm左右可达到β粒子饱和出射，而出射的X射线随源厚度增加而成正比例增加。
　　论文在低能氚化钛源辐照单晶硅部分，主要得出以下结论:
　　b)氚化钛源的X射线出射会引起单晶硅换能单元的辐射损伤，而此过程β粒子对X射线造成的损伤有修复作用。辐射损伤本质上是单晶硅表面的平整性被破坏，实际操作中要尽可能的减少X射线的出射量。
　　c)换能单元表面钝化层结构对于辐伏电池的初始输出性能和耐辐射性能都有很大的影响。(100) Si/B-Si glass/Si3N4钝化层结构在氚化钛源下有良好的初始输出性能和耐辐射性能，(100) Si/SiO2/Si3N4结构有最好的初始性能和最大的衰减，(100) Si/Si3N4结构不能得到好的输出。
　　论文在辐伏-光伏联合转换机制的研究部分，主要得出以下结论:
　　d)辐伏-光伏联合转换机制可以有效的利用高能粒子的入射能量从而提高输出功率，并且可以有效地降低高能粒子对半导体换能单元的辐射损伤。
　　e) Ce∶YAG陶瓷具有良好的耐辐照性能，在3.2×1017电子注量（等效14年放射源剂量）辐照后，Ce∶YAG透过性能基本不变，是一种较好的辐伏-光伏转化材料。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 β-辐射伏特效应同位素电池

1．1．1 背景

1．1．2 原理及结构

1．1．3 研究进展

1．2 辐伏电池的辐射损伤

1．3 选题目的及意义

1．4 论文研究内容及技术路线

第二章 理论模拟

2．1 GEANT4程序

2．2 模拟对象和参数设置

2．3 模拟结果和分析

2．4 结论

第三章 直接转换机制下的辐射损伤

3．1 直接转换机制

3．2 实验设计

3．3 实验结果

3．3．1 初始输出性能

3．3．2 耐辐射性能

3．4 辐射损伤分析表征

3．4．1 ESR分析

3．4．2 XPS分析

3．4．3 C-V分析

3．5 结论

第四章 间接转换机制中陶瓷材料的辐射损伤

4．1 间接转换机制

4．2 实验选材设计

4．3 辐照及表征实验

4．3．1 Eu∶Y2O3

4．3．2 Ce∶YAG陶瓷

4．4 结论

第五章 结论及后续研究方向

5．1 主要结论

5．2 后续研究方向

参考文献

致谢

附录 参加学术交流及发表论文情况