H2在Nb(100)和Nb(110)表面吸附的第一性原理研究

摘要

氢(H)是自然界中一种重要的元素，氢气(H2)是宇宙中最轻的气体，具有很强的还原性，这种特性使其成为天然的还原剂。同时，H2作为清洁的能源也是一种非常重要工业气体。H2与过渡金属相互作用的研究是表面科学的一个日益受关注的研究热点，具有极其重要的科研和实用价值。Nb是一种重要的吸氢元素，弄清楚H2在Nb表面的吸附机制，对理解氢在催化剂表面的行为很有意义。
　　 本工作基于密度泛函理论的第一性原理总能计算，系统地研究了氢分子在Nb(100)和Nb(110)表面的相互作用。我们分别对不同覆盖度下，不同的高对称吸附位，作氢气水平吸附和垂直吸附两种状态的弛豫计算，具体讨论了氢分子在Nb(100)和Nb(110)表面吸附的几何结构、吸附能、功函数等性质。计算结果显示：氢分子可以吸附于Nb(100)和Nb(110)表面。氢分子水平吸附在Nb表面时，吸附能明显小于氢分子垂直吸附于Nb表面，表明氢分子水平吸附时处于更稳定吸附位。对于Nb(100)表面，氢分子吸附在Nb(100)表面。几何结构和吸附能受覆盖度变化的影响较小，并且氢分子喜欢平行地吸附在Nb(100)表面的顶位上，而在芯位和桥位，吸附现象不甚明显.对于Nb(110)表面，氢分子和Nb表面的吸附作用随覆盖度变化较大。高覆盖度时，氢分子易于水平地吸附在芯位，顶位位置相对弱一些，而在桥位不能形成稳定吸附。当覆盖度变小后，氢分子在芯位的吸附变得强烈，在顶位有所减弱。