本征和掺硼硅纳米晶的制备、性能及其在硅光子学领域的应用

摘要

硅光子学是在硅上实现各种光学功能的技术，在生命科学、医学、信息、计算、传感、能源等领域有广泛的应用前景。其中最具吸引力的是:硅光子学可以最大程度地沿用现有的成熟的CMOS技术，在同一硅芯片上融合电子学和光子学，同时具有电子学的高计算容量和光子学的高通信带宽的优点，实现硅基单片集成。但是，其主要的限制因素是缺少硅基光源，即高效的发光二极管或硅激光器。考虑到体硅是间接禁带半导体的局限，研究者提出了很多策略来改善和实现硅基发光。在众多研究方案中，低维硅（纳米硅）由于量子限域效应和界面效应，成为非常有希望实现硅基发光的材料之一。
　　本论文系统研究了全硅基富硅氧化硅薄膜、掺硼富硅氧化硅薄膜的光电性能、物理机制和应用，致力于通过不同的方式得到高效的基于纳米硅的发光。取得主要创新结果如下:
　　(1)利用等离子体增强化学气相沉积和后续高温热处理的方法，成功制备了高分布密度的硅(Si)纳米晶镶嵌于二氧化硅(SiO2)基体的薄膜（富硅氧化硅薄膜）。通过氢钝化工艺，钝化了Si纳米晶/SiO2界面非辐射态，提高了辐射效率。以优化的富硅氧化硅薄膜为有源层材料，结合微电子光刻工艺，成功制备了直径5-10μm的含Si纳米晶微盘谐振腔。当外在激光源的光注入使Si纳米晶自发辐射时，角对称微腔结构的全内反射效应使得宽的光滑的Si纳米晶发光带转化成在宽带上有一系列分立的尖锐的谐振峰的回音壁模式光谱。通过微区光致发光测试平台，获得了亚纳米线宽的回音壁模式谐振峰，在800 nm处的品质因子高达3000，这在目前报导的Si纳米晶基微盘体系是最高值。我们指出，富硅氧化硅薄膜材料性能的优化（低损失，净材料增益），对品质因子的提高起关键作用。在Si纳米晶非均匀的宽增益谱范围，微盘谐振腔可能实现低阈值的激光行为。
　　(2)首次通过连续波光谱，系统地研究了镶嵌在平面回音壁模式微谐振腔中的Si纳米晶的非线性动力学。观测到了特征线宽随激发功率增大而宽化的现象，指出这是由于激发载流子吸收损失引起的衰减。通过分析品质因子随激发功率的变化，得到了Si纳米晶的吸收横截面和激发载流子吸收相关损耗。观测到了模式峰位的非线性漂移，并对此建模得到了纳米晶材料的非线性折射率。理论结果还证实，观测到的谐振峰位的次线性蓝移和线性红移分别是由低泵浦功率下的激发载流子效应和高泵浦功率下的热光效应引起的。提取的Si纳米晶激发载流子折射率kEC=-1.07×10-23 cm3和热光系数kT=1.46×10-4 K-1，可以对光学有源微腔中的精细模式结构引入重要调制。
　　(3)利用反应溅射结合共溅射和后续高温热处理的方法，制备了不同富硅量、不同掺硼量的掺硼富硅氧化硅薄膜。通过对化学成分、微结构的表征系统地研究了硼的掺杂对薄膜中镶嵌的Si纳米晶的影响。低富硅量（Si/O原子比～0.52）时，掺硼后的薄膜是亚纳米甚至原子尺度的Si聚集体;中等富硅量（Si/O原子比～0.67）时，掺硼后的薄膜是直径2-5 nm的Si纳米晶镶嵌于SiO2基体中;高富硅量(Si/O原子比～1.1)时，掺硼后的薄膜是尺寸更大的Si纳米晶镶嵌于SiO2基体中，Si纳米晶的形状趋于椭圆，有重叠现象。通过X射线光电子谱Si2p和B1s核心能级谱的研究，表明硼除了位于原子尺度/亚纳米尺度/纳米尺度Si中Si的替代位外，还存在于SiO2基体中或者Si聚集体与SiO2基体的界面处。
　　(4)通过四探针电阻测试研究薄膜电学传导性能，观测到高富硅量薄膜掺硼后方块电阻率有4-5个数量级的下降。证实了硼原子对Si纳米晶实现了电学活性掺杂，从而显著提高了载流子浓度。中/低富硅量的掺硼富硅氧化硅薄膜经过高温热处理后，在室温下有强的白光光致发光，测得量子效率为几个百分点，这是Si基固态白光光源的一个重要探索成果。通过研究PL谱随富硅量、掺硼量、热处理温度的变化，揭示了发光中心位于纳米Si/亚纳米Si与基体的界面或基体中的原子尺度Si聚集体中，且发光中心是由硼促进形成的。硼含量相近时，中等富硅量的薄膜的发光强度高于低富硅量的薄膜，表明有进一步空间同时优化薄膜的电学和光学性能。综上，该体系有以下优点:由于制备的薄膜中所有元素都是“CMOS元素周期表”中的元素，与现有的微电子工艺兼容，制备成本低;通过调节富硅量、掺硼量和热处理温度，就能调节白光发光，工艺简单;硼的电学活性掺杂，可以改善薄膜的电学输运性能，更有利于实现硅基光电子集成。

目录

声明

摘要

第一章 前言

1．1 研究的背景和意义

1．2 本研究的目的和内容

1．3 本论文的结构安排及内容提要

第二章 文献综述

2．1 引言

2．2 本征Si纳米晶的研究进展

2．2．1 Si纳米晶的制备

2．2．2 Si纳米晶的线性光学性质

2．2．3 Si纳米晶的非线性光学性质

2．2．4 Si纳米晶的光电性质

2．3 合Si纳米晶有源微盘谐振腔的研究进展

2．3．1 回音壁模式谐振腔的研究进展

2．3．2 含Si纳米晶有源微盘谐振腔的研究意义

2．3．3 含Si纳米晶有源微盘谐振腔的光学损耗过程

2．3．4 含Si纳米晶微盘谐振腔的自发辐射动力学

2．3．5 应力引入的微盘品质因子的增强和调节

2．4 掺杂Si纳米晶的研究进展

2．4．1 掺杂Si纳米晶的研究意义

2．4．2 纳米尺度下掺杂的新问题

2．4．3 掺杂Si纳米晶的制备

2．4．4 掺杂Si纳米晶的表征

2．5 评论及存在的问题

第三章 本征Si纳米晶的制备、表征及性能优化

3．1 引言

3．2 材料制备设备及工艺

3．2．1 PECVD及后续热处理制备Si纳米晶

3．2．2 氢钝化工艺

3．3 光学测试

3．3．1 椭偏光谱

3．3．2 稳态光致发光测试

3．3．3 瞬态光致发光测试

3．4 Si纳米晶澈子动力学的研究

3．4．1 PL峰形的变化

3．4．2 PL峰强度及PL积分强度的变化

3．5 本章小结

第四章 含Si纳米晶的微盘谐振腔的制备及表征

4．1 引言

4．2 含Si纳米晶的微盘谐振腔的制备工艺

4．3 回音壁模式谐振腔的基本物理概念

4．4 微区光致发光测试平台

4．5 回音壁模式光谱特征

4．5．1 回音壁模式光谱

4．5．2 偏振模式

4．5．3 径向族

4．5．4 微盘直径的影响

4．5．5 微盘厚度的影响

4．5．6 微盘基座的影响

4．6 本章小结

第五章 连续波光谱研究含Si纳米晶微盘谐振腔非线性动力学

5．1 引言

5．2 品质因子随泵浦功率的变化和激发载流子吸收

5．2．1 有源微盘的光学损失机制

5．2．2 品质因子随泵浦功率的变化

5．2．3 氢钝化和未经氢钝化Si纳米晶微盘的比较

5．3 谐振峰位的移动和富硅氧化硅材料的光学非线性

5．3．1 峰位移动趋势及物理模型

5．3．2 富硅氧化硅材料的光学非线性

5．4 本章小结

第六章 掺硼富硅氧化硅薄膜的制备和微结构表征

6．1 引言

6．2 共溅射法制备掺硼的Si纳米晶

6．2．1 反应溅射法制备本征Si纳米晶

6．2．2 反应溅射结合共溅射制备掺B的Si纳米晶

6．3 成分表征

6．3．1 卢瑟福背散射(RBS)

6．3．2 X射线光电子谱(XPS)

6．4 薄膜微结构

6．4．1 高富硅量薄膜掺硼

6．4．2 中等富硅量／低富硅量薄膜掺硼

6．5 本章小结

第七章 掺硼富硅氧化硅薄膜的电学活性掺杂和强白光发光

7．1 引言

7．2 薄膜的电学活性掺杂

7．2．1 拉曼光谱

7．2．2 四探针电阻测试

7．3 薄膜的强白光发光

7．3．1 薄膜的发光照片

7．3．2 光致发光谱(PL谱)

7．3．3 光致发光激发谱(PLE谱)

7．3．4 时间分辨光致发光谱(TRPL谱)

7．4 本章小结

第八章 总结

8．1 结论

8．2 展望

参考文献

致谢

个人简介

攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果