四甲基硅烷燃烧制备气相法白炭黑的研究

摘要

燃烧法制备粉体的工艺方法可以制备诸多具有优良形貌结构特性的纳米材料，有着过程连续化，生产规模化，后处理简易化等特点，在工业上有着广泛的应用。但是燃烧法合成存在产物颗粒尺寸形貌控制困难的问题。
　　为解决以上问题，搭建了一套由前驱体气化，扩散火焰燃烧器及收集装置组成的系统，以四甲基硅烷为前驱体，甲烷为伴烧燃料，氧气为氧化剂，氮气为载气在该系统中试验合成了超细纳米白炭黑，研究了燃烧合成气相二氧化硅纳米颗粒的主要影响因素。由于实验规模的限制，燃烧室内温度，流速，组分浓度均难以直接准确测量，本文对四甲基硅烷燃烧制备气相白炭黑的过程进行了Fluent建模模拟，将燃烧室内温度场，流场和组分浓度分布可视化。主要研究内容及结论如下:
　　(1)以四甲基硅烷为前驱体，采用气相燃烧工艺可以取代传统氢氧焰高温水解四氯化硅工艺制备理化特性优良的超细白炭黑。
　　(2)通过控制变量法，逐一考察了火焰构型、前驱体浓度、甲烷（伴烧燃料）流量、氧气（氧化剂）流量以及氮气（载气）流量对合成纳米二氧化硅的尺寸和结构的影响。研究发现双扩散火焰构型最有利于小颗粒的生成，颗粒粒径随前驱体浓度增大而近似线性的增大，尺寸分布变宽。颗粒粒径随着甲烷流量的增大而不断增大，但后半段增大变缓慢。颗粒粒径随氧气及载气氮气流量增大而逐渐减小。总结了影响燃烧合成纳米二氧化硅颗粒的主要因素有:前驱体浓度，火焰温度以及初级颗粒在高温区的停留时间。
　　(3)在扩散火焰燃烧器上，通过适当加大载气氮气的流量，颗粒粒径可以控制且尺寸分布更为均匀，成功制备了粒径大小为9.46nm的超细气相白炭黑。
　　(4)使用Fluent软件将难以直接精确测量的温度场、流场及组分浓度分布等数据化，模拟结果验证了实验的结论。

目录

声明

致谢

摘要

第一章 绪论

1．1 课题背景

1．2 气相燃烧合成纳米材料技术

1．2．1 气相燃烧合成纳米材料的历史

1．2．2 气相燃烧合成的类别

1．2．3 气相燃烧合成的前提条件

1．2．4 气相燃烧合成的过程描述

1．2．5 气相燃烧合成的影响因素

1．3 纳米二氧化硅概述

1．3．1 纳米二氧化硅的性质

1．3．2 纳米二氧化硅的应用

1．3．3 纳米二氧化硅的制备工艺

1．3．4 纳米二氧化硅的国内外市场现状

1．4 研究意义及内容

1．4．1 本论文研究的意义

1．4．2 本论文研究的内容

第二章 实验设备与实验方法

2．1 微量注射泵

2．2 恒温蒸汽输送管道

2．3 燃烧器及燃烧室

2．4 白炭黑捕集装置

2．5 检测设备

2．5．1 日本 岛津XRD-6000 X射线衍射仪

2．5．2 日本 日立SU-70场发射扫描电子显微镜

2．5．3 美国 康塔ASIC-2表面积分析仪

2．5．4 美国库尔特LS-230粒度分析仪

2．6 实验工艺流程

2．7 实验原料及设备一览

2．7．1 实验原料

2．7．2 实验设备

第三章 燃烧法合成白炭黑颗粒影响因素的研究

3．1 实验原理

3．2 实验结果讨论

3．2．1 火焰构型的影响

3．2．2 四甲基硅烷通气速率的影响

3．2．3 甲烷通气速率的影响

3．2．4 氧气通气速率的影响

3．2．5 载气氮气通气速率的影响

3．3 本章小结

第四章 燃烧数值模拟基本理论

4．1 气体数学模型

4．2 流体的控制方程

4．2．1 质量守恒方程

4．2．2 动量守恒方程

4．2．3 能量守恒方程

4．2．4 组分质量守恒方程

4．3 湍流模型

4．3．1 Spalart-Allmaras模型

4．3．2 k-ε模型

4．3．3 k-ω模型

4．3．4 雷诺应力(RSM)模型

4．3．5 大涡模拟(LES)模型

4．4 气相燃烧模型

4．4．1 有限化学反应速率模型

4．4．2 非预混燃烧模型

4．4．3 预混燃烧模型

4．4．4 部分预混燃烧模型

4．4．5 PDF输运燃烧模型

4．5 本章小结

第五章 燃烧室数值模拟

5．1 建模的假设条件

5．2 数值模拟的计算过程

5．2 ．1 GAMBIT网格绘制

5．2．2 模型选取

5．2．3 材料属性设定

5．2．4 反应机理的设定

5．2．5 边界设定

5．2．6 求解过程

5．3 模拟结果及讨论

5．3．1 温度场分析

5．3．2 组分浓度分布分析

5．3．3 流场分析

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

作者简介及科研成果