介质阻挡放电协同催化降解苯乙烯的研究

摘要

空气污染是我国目前面临的最为严峻的环境问题之一，尤其是近年来频发的雾霾天气，已经引起了全社会的关注。挥发性有机化合物(Volatile OrganicCompounds，VOCs)是一类重要的空气污染物，一旦排放到大气中，可产生有机气溶胶等二次污染，因此控制其排放量对解决空气污染问题至关重要。近20年来兴起的等离子体协同催化降解VOCs的技术结合了等离子体和催化技术的优点，能较好地克服单独等离子体技术能耗高、矿化度低、生成有害副产物等缺陷，具有良好的应用前景。
　　本文采用两段式等离子体催化反应体系，将介质阻挡放电(Dielectric BarrierDischarge，DBD)与催化剂结合，对苯乙烯的降解过程进行了研究，主要研究内容和实验结论如下：
　　(1)采用浸渍法制备了MnOx/蜂窝陶瓷和AgMnOx/蜂窝陶瓷催化剂，并将其与上游的DBD结合，对苯乙烯进行降解。实验结果表明，催化剂的引入对苯乙烯的降解起到了促进作用。单独使用DBD时，能量密度为165J/L时，苯乙烯降解率为90％;引入催化剂后，能量密度为98J/L时，苯乙烯降解率高于99％。
　　(2)研究了DBD降解苯乙烯过程中生成的固相副产物气溶胶的粒径分布、荷电量以及过程参数对其生成的影响。实验结果表明，气溶胶个数浓度随粒径的增大而减小。气溶胶携带的电荷有正有负，且带电量随粒径增大整体呈上升趋势。能量密度增大，苯乙烯初始浓度增大，气体流速减小，放电区域停留时间增长，生成气溶胶增多。
　　(3)研究了DBD段生成的气溶胶在过渡反应器中的生长规律以及在不同时空的粒径分布。结果表明，0-41.8s时间内，随着时间推进，最小粒径段(粒径范围28-55nm)的气溶胶个数减少，其他粒径段的气溶胶个数均增多;气溶胶总个数和总质量均增多。
　　(4)通过对气溶胶的XPS表征分析，推断气溶胶的主要成分为苯甲酸、苯甲醛、长链C-C化合物等。

目录

声明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 课题背景

1．1．1 挥发性有机化合物

1．1．2 传统工业源VOCs治理技术

1．2 低温等离子体技术

1．2．1 等离子体概述

1．2．2 等离子体的发生与应用

1．3 等离子体催化技术

1．3．1 等离子体催化反应器

1．3．2 催化剂体系

1．3．3 等离子体催化协同作用机理

1．3．4 反应副产物

1．3．5 等离子体结合催化技术研究进展

1．4 本论文的研究目的和主要内容

2 实验系统与分析方法

2．1 实验原料与仪器

2．1．1 目标污染物简介

2．1．2 化学试剂与钢瓶气体

2．1．3 主要实验仪器

2．2 实验装置与实验流程

2．3 测定及计算方法

2．3．1 放电功率的测定

2．3．2 苯乙烯降解效果评价相关参数的测定

2．3．3 苯乙烯降解效果评价相关参数的计算

2．4 催化剂的制备与表征

2．4．1 催化剂的制备

2．4．2 催化剂的表征

2．5 本章小结

3 DBD降解苯乙烯的研究

3．1 引言

3．2 DBD反应器的电学特性

3．3 苯乙烯降解量

3．2 臭氧产量

3．4 COx选择性

3．5 尾气红外分析

3．6 本章小结

4 DBD结合催化降解苯乙烯的研究

4．1 引言

4．2 催化剂表征结果

4．2．1 BET

4．2．2 XRD

4．2．3 XPS

4．3 苯乙烯降解效果评价

4．3．1 苯乙烯降解率

4．3．2 臭氧残余量

4．3．3 COx选择性

4．3．4 尾气红外分析

4．3．5 能耗分析

4．4 本章小结

5 固相副产物气溶胶生成生长过程的研究

5．1 引言

5．2 空气放电生成气溶胶

5．3 苯乙烯放电生成气溶胶

5．4 影响气溶胶生成的过程参数

5．4．1 气体组成

5．4．2 VOCs初始浓度

5．4．3 气体流速

5．5 气溶胶荷电量的研究

5．6 气溶胶在过渡反应器的生长

5．7 气溶胶在催化剂床层的收集

5．8 气溶胶成分分析

5．9 本章小结

6 全文总结与展望

6．1 全文总结

6．2 本文创新点

6．3 未来展望

参考文献