非水体系介孔磷酸铝分子筛的合成与表征

摘要

近年来，多孔材料以其孔尺寸均一，在空间有序排列而成为材料科学研究的一个崭新的方向，具有重要的理论研究和实际的应用意义。特别是介孔材料的出现，其孔径可以在一定范围内自由调节，且高的比表面积和热稳定性能而在吸附、催化、纳米技术以及光、电、磁、化学感应器等领域具有广泛的潜在应用价值，正成为众多领域的研究热点之一。 本文以乙醇作为溶剂，微量水存在的条件下，用中性表面活性剂长链伯胺为结构导向剂，以异丙醇铝，磷酸(85％)分别为铝源和磷源，采用溶剂热合成法合成了具有一定热稳定性的介孔磷酸铝分子筛。实验中以长链伯胺为结构导向剂主要是考虑到中性的伯胺与无机物之间通过氢键作用进行组配，所合成的介孔分子筛孔臂较厚，有利于提高分子筛的热稳定性。 围绕介孔磷酸铝分子筛的合成，考察了不同的合成条件对介孔分子筛产物的影响。研究证明，在有机溶剂中，微量水的存在影响介孔相的形成。水本身作为反应物对某些晶体相的形成过程有一定的催化作用。不同类别的表面活性剂对分子筛孔道的大小有重要的影响，可以通过选择不同链长的表面活性剂来合成不同孔径大小的分子筛。研究了不同的表面活性剂浓度对分子筛产物的影响。同时考察了氟化钠作为矿化剂在分子筛合成过程中的应用。 在成功合成介孔磷酸铝分子筛的基础上，研究了不同的后处理方式对介孔分子筛结构和稳定性能的影响。并对介孔分子筛孔道内表面活性剂去除进行了相关研究。由于分子筛作为催化载体或其他一些应用，其稳定性能对分子筛的应用有重要意义，所以本文也考察了所合成的介孔分子筛的热稳定性、水热稳定性及在酸、碱溶液中的稳定性，为将来分子筛在实际中应用提供基础数据。 本论文的研究方式以合成和结构表征为主，表征分为化学表征和物理表征。化学表征主要用来分析组成分子筛产品的元素组成；物理表征主要采用XRD、FT-IR、SEM及比BET表面积测定仪等仪器对所合成的介孔磷酸铝分子筛的结构、介孔相、长程有序度及形貌、比表面积进行了相关研究，为考察分子筛的稳定性、表面活性剂去除等提供了必要的数据支持。

目录

文摘

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学位论文的主要创新点

第一章绪论

1.1分子筛定义及研究现状简述

1.2分子筛的应用研究

1.2.1 催化

1.2.2吸附

1.2.3环境化学

1.3分子筛的合成方法及新合成技术的开发

1.3.1水热合成法

1.3.2有机溶剂热合成法

1.3.3微波合成法

1.3.4干凝胶法

1.3.5清液合成法

1.3.6气相转移法

1.4有机溶剂热体系中分子筛的合成

1.4.1有机溶剂和水溶剂特性比较

1.4.2有机溶剂磷酸铝分子筛的合成研究

1.4.3非水体系其他无机多孔材料的合成

1.5介孔分子筛研究中存在的主要问题和发展方向

1.6课题研究的确定及主要研究内容

第二章理论基础

2.1表面活性剂在合成分子筛中的应用

2.1.1阳离子型表面活性剂

2.1.2阴离子型表面活性剂

2.1.3非离子型表面活性剂

2.2分子筛合成机理

2.2.1液晶模板机理

2.2.2协同组装机理

2.2.3其他合成机理

2.3分子筛合成路线

第三章介孔磷酸铝分子筛结构表征

3.1化学表征

3.1.1介孔磷酸铝分子筛结构中主要元素分析

3.2物理表征

3.2.1测试仪器及应用条件

第四章介孔磷酸铝分子筛非水体系合成研究

4.1实验原料及设备

4.1.1实验原料

4.1.2实验设备

4.2合成工艺及处理

4.2.1合成

4.2.2模板剂去除研究

4.2.3分子筛前驱体后处理研究

4.2.4分子筛稳定性能研究

第五章实验结果与讨论

5.1元素与结构分析

5.1.1元素分析

5.1.2介孔磷酸铝分子筛的红外谱图

5.1.3介孔磷酸铝分子筛形态表征

5.2表面活性剂形成介孔材料过程中导向作用研究

5.3条件不同对分子筛结构的影响

5.3.1水含量对分子筛合成结构的影响

5.3.2表面活性剂浓度的不同对分子筛结构的影响

5.3.3不同模板剂类型对分子筛合成的影响

5.3.4氟离子在介孔分子筛合成中的作用

5.3.5不同晶化时间、晶化温度对分子筛合成的影响

5.4介孔磷酸铝分子筛中表面活性剂去除研究

5.4.1程序升温煅烧法去除表面活性剂的研究

5.4.2用甲醇+稀盐酸溶液处理

5.4.3用丙酮+盐酸处理

5.5介孔分子筛热稳定性能研究

5.5.1后处理对分子筛热稳定性能的影响研究

5.5.2分子筛稳定性能提高的机理探讨

5.6介孔分子筛稳定性能研究

5.6.1热稳定性能测试

5.6.2水热稳定性能测试

5.6.3酸、碱稳定性能测定

5.7介孔磷酸铝分子筛的形成机理

第六章实验结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢