NaA型沸石分子筛膜的制备及02/N2分离性能研究

摘要

NaA型分子筛膜是沸石分子筛膜的一种，孔径为0.4.1nm，并具有较强的亲水性。因此，在分离H2、N2、CO2等小分子气体和渗透蒸发脱除有机物中水的应用方面有很好的前景，成为分离膜研究热点之一。目前，NaA型分子筛膜在日本、英国已经有成熟的商业产品和大规模的工业应用，但我国尚处于实验研究阶段，因此，为了填补国内空白，需要掌握NaA型分子筛膜的制备技术。
　　 本文结合目前NaA型分子筛膜研究的热点和国内研究现状，采用水热合成法制备了NaA沸石，以α-Al2O3和TiO2/α-Al2O3微孔管状陶瓷膜为载体，采用晶种法制备了NaA型分子筛膜，利用XRD、SEM、气体渗透性能测试等对NaA沸石和NaA型分子筛膜进行表征。考察了NaA沸石及NaA型分子筛膜制备的影响因素，优化了制备条件。
　　 通过考察合成液硅铝比、合成液碱度、晶化温度、晶化时间等条件对NaA沸石合成的影响，得到制备NaA沸石的优化工艺参数，合成液摩尔配比1.5SiO2：1Al2O3：(8～9)Na2O：(600～700)H2O，晶化温度为90～110℃，晶化时间为3～5h，制备出的NaA沸石的晶体微粒是边长为4～6μm的立方体。通过对NaA沸石的热重曲线分析确定分子筛膜的焙烧升温速率。
　　 采用水热合成法在预涂晶种的α-Al2O3载体上制备NaA型分子筛膜，考察了合成条件对分子筛膜合成的影响。得到制备NaA型分子筛膜的优化工艺参数，合成液配比为1.5SiO2:1Al2O3:8Na2O：600H2O，晶化温度为100℃，晶化时间为5h，晶化次数为3次。XRD与SEM测试结果表明，在载体表面制备出了结晶度较高的NaA型分子筛膜，膜层厚度为20μm，晶粒间紧密地挛生在一起。气体渗透性能测试结果表明，制备的NaA型分子筛膜的O2渗透率为7.5×10-5mol/(m2·s·Pa)，N2渗透率为5.8×10-5mol/(m2·s·Pa)，氧氮分离系数为1.3，高于相应的努森扩散系数0.94，制备的分子筛膜对氧氮有一定的分离作用。
　　 在以α-Al2O3为载体制备NaA型分子筛膜基础上，通过对α-Al2O3载体表面涂覆TiO2溶胶进行修饰，制备TiO2/α-Al2O3陶瓷复合载体，利用水热合成法在其表面制备NaA型分子筛膜。性能测试结果表明，在TiO2/α-Al2O3载体表面制备出了NaA型分子筛膜，且制备的分子筛膜连续完整，分子筛膜氧氮分离系数与单纯α-Al2O3载体分子筛膜相比无明显变化，但气体渗透率提高了47％。

目录

文摘

英文文摘

主要创新点

第一章 绪论

1.1 前言

1.2 无机膜概述

1.2.1 无机膜的发展

1.2.2 无机膜的的特点及分类

1.2.3 多孔无机膜的气体渗透机理

1.3 沸石分子筛膜概述

1.3.1 沸石分子筛简介

1.3.2 沸石分子筛膜研究现状

1.3.3 沸石分子筛膜的应用

1.4 NaA型分子筛膜概述

1.4.1 NaA型沸石分子筛

1.4.2 NaA型分子筛膜研究现状

1.4.3 NaA型分子筛膜研究面临的挑战

1.5 课题研究内容

第二章 NaA沸石的制备及表征

2.1 实验部分

2.1.1 实验仪器与试剂

2.1.2 NaA沸石的制备

2.1.3 NaA沸石的表征

2.2 结果与讨论

2.2.1 原料配比对沸石合成的影响

2.2.2 晶化温度对沸石合成的影响

2.2.3 晶化时间对沸石合成的影响

2.2.4 热重曲线分析

2.3 本章小结

第三章 α-Al2O3载体NaA型分子筛膜的制备及表征

3.1 实验部分

3.1.1 实验药品及仪器

3.1.2 载体预处理

3.1.3 载体表面预涂晶种

3.1.4 NaA型分子筛膜的制备

3.1.5 NaA型分子筛膜的表征

3.2 结果与讨论

3.2.1 涂晶方法对分子筛膜合成的影响

3.2.2 合成液配比对分子筛膜合成的影响

3.2.4 晶化时间对分子筛膜合成的影响

3.2.5 晶化次数对分子筛膜合成的影响

3.2.6 优化条件下制备的分子筛膜的表征

3.3 本章小结

第四章 TiO2/α-Al2O3载体NaA型分子筛膜的制备及表征

4.1 实验部分

4.1.1 实验仪器与试剂

4.1.2 TiO2/α-Al2O3载体的制备

4.1.3 NaA型分子筛膜的制备

4.1.4 性能表征

4.2 结果与讨论

4.2.1 TiO2/α-Al2O3载体的表征

4.2.2 TiO2/α-Al2O3载体NaA型分子筛膜的表征

4.2.3 不同载体NaA型分子筛膜的气体渗透性能比较

4.3 本章小结

第五章 结 论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢