浸渍-旋转涂布法制备NaA分子筛膜及O2/N2分离性能的研究

摘要

NaA分子筛膜是一种微孔材料，具有规整的三维孔道结构、较小的孔径(~0.41 nm)和较强的亲水性，因而能够用于分离工艺。
　　本文首先在无模板剂条件下，采用水热晶化法制备NaA分子筛晶种，然后，将晶种担载在载体上制备晶种层，最后经二次生长合成NaA分子筛膜。通过单组分渗透测试了分子筛膜的致密性，并探索了该膜材料对空气中氧气与氮气的分离性能。主要考察了晶化液水含量、陈化时间，晶化温度与时间等条件对NaA分子筛粒径的调节。比较了超声振荡法、热浸渍法、浸渍-旋转涂布法等不同涂晶方式对晶种层质量的影响。详细研究了原料液配比、陈化时间、晶化温度、晶化时间等二次生长条件对NaA分子筛膜微结构的影响。采用XRD和SEM对材料进行表征，主要内容如下：
　　(1)采用无模板剂水热合成法，通过改变晶化液中水含量、陈化时间、晶化温度与晶化时间等合成条件调控 NaA分子筛粒度。晶化液摩尔比为Na2O:SiO2:Al2O3:H2O=4:2:1:280，室温陈化2 d，90 ℃下晶化12 h可制得颗粒大小均一的亚微米级NaA分子筛晶种；
　　(2)在自制的多孔α-A12O3片状载体上，采用超声振荡法、热浸渍法、浸渍-旋转涂布法等不同涂晶方式担载晶种，其中浸渍-旋转涂布法所得晶种层更均匀平整，质量较高；
　　(3)二次生长制备 NaA分子筛膜。考察了原料液配比、陈化时间、晶化温度、晶化时间等工艺参数对分子筛膜微观形貌的影响。研究结果表明：前驱液摩尔比为Na2O:SiO2:Al2O3:H2O=4:2:1:280，陈化3 d，晶化温度为90 ℃，晶化时间为24 h时所得NaA分子筛膜中晶体交联生成，共生性好，膜层致密程度高。
　　(4)将质量最好的膜用于空气中氧气/氮气的分离。在293 K下，渗透压力为0.25 MPa，O2渗透率为8.14×10-7 mol/(m2·s·Pa)，N2渗透率为5.62×10-7 mol/(m2·s·Pa)，氧氮分离系数为1.45，有利于富氧空气助燃。

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第一章 文献综述

1.1 分子筛的研究概述

1.2 沸石分子筛膜研究概述

1.3 沸石分子筛膜的气体分离技术

1.4 NaA型分子筛膜研究中的问题

1.5 论文研究意义及内容

第二章 实验部分

2.1 实验药品及仪器

2.2 NaA分子筛晶种的制备

2.3 NaA分子筛膜的制备

2.4 样品表征与测试

第三章 无模板剂水热合成亚微米级NaA分子筛晶体

3.1 引言

3.2 结果与讨论

3.3本章小结

第四章 浸渍-旋转涂布法合成NaA分子筛膜及其分离性能研究

4.1 引言

4.2 实验结果与讨论

4.3 本章小结

第五章 结论与建议

5.1结论

5.2建议

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文