基于含酚废水处理的TIO2/TI复合电极膜的制备及电催化性能研究

摘要

含酚废水是一种常见的高毒性、难降解的工业有机废水，本文以TiO2/Ti复合电极膜为阳极，不锈钢网为阴极构建电催化膜反应器用于处理含酚废水。采用粉末冶金法制备了平板钛基膜，并以此为基体，采用溶胶-凝胶法和水热合成法制备TiO2/Ti复合电极膜。借助电子密度天平、孔径测试仪、X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪及电化学工作站等表征研究电极膜结构和性能。
　　初步探索了800nm钛粉、3μm钛粉及800nm+3μm混合钛粉对平板钛基膜结构与性能的影响。实验结果表明800nm和3μm钛粉质量比为2∶1混合钛粉为原料时制备的平板钛基膜的孔隙率较大为36.30％，孔径分布介于两种单一粉体制备的钛基膜之间。探索了制备工艺因素对混合钛粉为原料制备平板钛基膜孔结构影响，并采用响应面实验对其制备工艺参数进行优化。结果表明，制备平板钛基膜的气孔率在35％（预定要求）以上时要求T≤906.67℃，P≤102.67MPa，t≤2.13h。制备工艺参数对气孔率及平均孔径大小的显著性顺序均为:烧结温度(A-T)＞成型压力(B-P)＞保温时间(C-t)。
　　分别以800nm钛粉、3μm钛粉和混合钛粉（800nm钛粉与3μm钛粉质量比为2∶1）制备3种平板钛基膜，采用溶胶凝胶法制备TiO2/Ti复合电极膜。混合料钛基膜制备的TiO2/Ti复合电极膜的膜阻力及界面阻抗最小。以混合料制备的TiO2/Ti复合电极膜为阳极构建的电催化膜反应器处理含酚废水，在操作条件:室温，电流密度为0.32mA·cm-2，停留时间为9.6min，电解质Na2SO4浓度为15g/L，电催化降解450mg/L苯酚废水的过程中其电能量损耗最小，为0.604kW·h/kgCOD，相比其他两种复合电极膜分别降低了37.47％、23.73％，而3种复合电极膜对苯酚的COD去除率表明钛基膜对电催化效率影响较小。
　　以混合料制备平板钛基膜，采用水热法制备不同形貌的TiO2/Ti复合电极膜。相较于纳米颗粒TiO2/Ti复合电极膜，纳米线TiO2/Ti复合电极膜有更大的比表面积、更小的界面电荷传递阻抗和更大扩散传质系数。在电催化降解苯酚废水的过程中，相同条件操作下纳米颗粒TiO2/Ti复合电极膜为阳极构建的电催化膜反应器的苯酚去除率和COD去除率分别为82.72％和78.01％，而纳米线TiO2/Ti复合电极膜的苯酚去除率和COD去除率分别提高了10.21％和9.44％，达到92.13％和86.15％，能耗降低了12.5％。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 含酚废水的危害性

1．2 含酚废水处理方法

1．2．1 物理法

1．2．2 生物法

1．2．3 化学法

1．3 电催化技术及其发展

1．3．1 电催化技术在废水中的应用

1．3．2 用于电催化技术的金属钛电极

1．3．3 TiO2催化剂在催化技术中的应用

1．4 电催化膜反应器的研究进展

1．5 研究目的与内容

1．5．1 研究目的

1．5．2 研究内容

第二章 实验设计

2．1 实验药品与仪器

2．2 实验方法

2．2．1 平板钛基膜的制备

2．2．3 水热法制备TiO2／Ti复合电极膜

2．2．4 电催化膜反应器设计

2．3 测试与表征

2．3．1 气孔率、孔径、比表面积测试

2．3．2 硬度测试

2．3．3 水通量测试

2．3．4 显微结构表征

2．3．5 电化学性能分析

2．3．6 苯酚、COD去除率测定

第三章 结果与讨论

3．1 平板钛基膜的结构与性能研究

3．1．1 钛粉特性对平板钛基膜孑L结构与性能影响

3．1．2 平板钛基膜制备工艺参数优化

3．1．3 平板钛基膜的结构与形貌研究

3．2 平板钛基膜结构对TiO2／Ti复合电极膜性能影响

3．2．1 平板钛基膜孑L结构分析

3．2．2 TiO2／Ti复合电极膜结构表征

3．2．3 膜阻力分析

3．2．4 电化学性能测试

3．2．5 TiO2／Ti复合电极膜的电催化效率

3．3 TiO2形貌对TiO2／Ti复合电极膜结构与性能影响

3．3．1 水热法工艺参数对TiO2形貌的影响

3．3．2 纳米颗粒和纳米线TiO2／Ti复合电极膜的结构表征

3．3．3 电化学性能测试

3．3．4 苯酚降解性能的研究

3．4 苯酚降解机理的探索

第四章 结论与展望

4．1 研究结论

4．2 问题与展望

参考文献

发表论文和参加科研情况

致谢