扩散/反应条件下多孔介质孔结构研究

摘要

该文构造了简单立方体的随机网络模型模拟多孔介质的进-退汞曲线,分析多孔介质结构参数:网络配位数、孔尺寸分布范围、孔喉、孔腔大小等对进-退汞曲线的影响,首次提出了利用分形几何求消除孔屏蔽影响的多孔介质孔尺寸分布的方法.并由此方法求得γ-Al<,2>O<,3>的孔尺寸分布,结合由渗流理论得到的多孔介质配位数,可分别利用分形维数校正后的孔尺寸分布以及由平行孔模型得到的孔分布构造出γ-Al<,2>O<,3>的网络模型,并模拟该模型上的压汞过程,通过比较两模型上的压汞曲线及实验数据曲线,证明借助分形获得的孔尺寸分布比用平行孔模型获得的孔尺寸分布合理.多孔介质实际上为网络结果,由压汞仪进行的进-退汞过程,存在着孔间屏蔽.由于小孔对大孔的屏蔽,使得由进泵曲线所得的孔尺寸分布,往往是高估了小孔径的孔而低估了大孔径的孔.在此分别按用分形维校正后的进汞P~V数据以及原始压汞P~V数据计算同一多孔介质γ-Al<,2>O<,3>的孔分布及曲折因子,计算结果说明:孔尺寸分布不同,曲折因子则不同,孔尺寸分布范围越宽,曲折因子越大.为研究有化学反应时多孔介质的曲折因子、反应组分的有效扩散系数是否随反应速率的变化而变化,该文以气相苯加氢反应为模型反应,采用CDS-810微反系统,在实验条件为:常压、氢苯比3.0~8.0、温度363.15K~453.15K时,研究了在Ni/Al<,2>O<,3>催化剂上气相苯加氢反应的本征动力学以及四种不同粒度催化剂上的宏观动力学.

目录

文摘

英文文摘

第一章 前言

第二章 用网络模型模拟多孔介质的进-退汞过程

2.1 引言

2.2 渗流理论与进退汞曲线

2.2.1 渗流理论的基本概念

2.2.2进-退汞曲线中的渗流理论

2.3 用网络模型模拟进-退汞过程

2.3.1 网络模型的构造

2.3.2 多孔介质中进、退汞的条件

2.3.3模拟结果及讨论

2.4 小结

主要符号说明

参考文献

第三章 利用分形确定多孔介质的孔尺寸分布

3.1 引言

3.2 分形

3.2.1 分形概述

3.2.2 多孔催化剂表面分形维数的测定

3.3 利用分形确定多孔介质的孔尺寸分布

3.3.1计算过程

3.3.2计算结果及讨论

3.4 用不同孔尺寸分布构造网络模型模拟压汞过程

3.4.1 网络模型的构造

3.4.2模拟结果及讨论

3.5 网络模拟计算曲折因子

3.6 小结

主要符号说明

参考文献

第四章 稳态法测定多孔介质的曲折因子

4.1 引言

4.2 扩散池结构

4.3 实验部分

4.4 实验结果

4.4.1数据处理所需要的公式

4.4.2实验结果及讨论

4.5 不同孔尺寸分布下的曲折因子

4.6 小结

符号说明

参考文献

第五章 在Ni/Al2O3催化剂上苯加氢反应本征动力学研究

5.1 引言

5.2 苯加氢反应动力学综述

5.3 动力学实验

5.3.1 实验条件

5.3.2实验流程

5.3.3实验数据初步处理

5.4 苯加氢反应本征动力学模型

5.4.1 本征动力学模型建立

5.4.2 本征动力学模型的参数估值

5.4.3 模型筛选

5.4.4本征动力学模型讨论

5.5 小结

主要符号说明

参考文献

第六章 在Ni/Al2O3催化剂上苯加氢反应宏观动力学研究

6.1 引言

6.2 苯加氢反应动力学实验

6.2.1 实验条件

6.2.2 实验数据初步处理

6.3 宏观动力学模型

6.3.1 宏观动力学模型建立

6.3.2 宏观动力学模型参数估值

6.3.3 讨论

6.4 小结

主要符号说明

参考文献

第七章 反应条件下Ni/Al2O3催化剂上有效扩散系数、曲折因子分析计算

7.1 引言

7.2 反应条件下有效扩散系数的计算

7.2.1 反应扩散方程的建立

7.2.2 计算方法选取

7.2.3 有效扩散系数的计算

7.2.4讨论

7.3 反应条件下多孔催化剂的曲折因子

7.3.1 曲折因子计算

7.3.2 不同粒径Ni/Al2O3催化剂的曲折因子计算结果及讨论

7.4 反应死区范围确定

7.4.1 反应死区半径Rd计算步骤

7.4.2 不同粒径催化剂反应死区计算结果及讨论

7.5 薄片催化剂上反应死区及内扩散效率因子的普适表示式

7.5.1 薄片催化剂上反应死区及内扩散效率因子的普适表示式

7.5.2 Ni/Al2O3催化剂上苯加氢反应死区厚度计算

7.6 不同粒径Ni/Al2O3催化剂上内扩散效率因子计算

7.7 小结

主要符号说明

参考文献

第八章 结论

致谢