中温烧结镨、锶离子掺杂PNN-PZT系压电陶瓷

摘要

本文选取铌镍一锆钛酸铅(1-x)Pb(1-y-z)PrySrz(Zr1/2Ti1/2)O3-xPb(Ni1/3Nb2/3)O3(简称PZT-PNN)系统压电陶瓷为研究对象，通过添加Pr6O11和SrCO3进行A位取代及制备工艺的改进，可以降低烧结温度(从1250℃降到1150℃)，提高致密度(从7.60g/cm3提高到7.80g/cm3)和体积电阻率(从0.8×1012Ω·cm提高到1.2×1012Ω·cm)，材料的压电介电性能也得到改善。这些都使得PZT-PNN系统压电陶瓷材料在制备独石结构的压电陶瓷器件方面有一定的潜力。 通过X射线衍射(XRD)物相分析发现：在960℃/2h合成条件下，当Zr/Ti=0.5/0.5、PNN含量x=0.3时，三方相和四方相共存，系统处于准同型相界处，但当Zr/Ti=0.5/0.5，PNN含量x=0.2时，系统处于相界附近四方相一边，居里温度升高；扫描电子显微镜(SEM)分析发现：在1150℃/2h烧结条件下，当Pr6O11和SrCO3掺杂量分别为0.02mol％和0.03mol％时，晶粒发育完整圆润，堆积紧密，晶粒粒径均在3～5μm之间，非常均匀。通过调整第三组元PNN和掺杂物Pr6O11和SrCO3的含量，实验确定了最佳配方组成：0.8Pb0.95)Pr0.02 Sr0.03(Zr1/2Ti1/2)O3-0.2Pb(Ni1/3Nb2/3)O3。 本课题还研究了合成工艺、烧结工艺和极化工艺对陶瓷压电介电性能的影响。合成温度和烧结温度对(1-x)Pb(1-y-z)PrySrz(Zr1/2Ti1/2)O3-xPb(Ni1/3Nb2/3)O3压电陶瓷性能有重要的影响，合成次数和保温时间对该系统的性能影响较小，合成温度在960℃/2h，烧结温度在1150℃/2h时，得到综合性能较佳的压电材料。研究了极化工艺对该三元系压电陶瓷性能的影响，确定的最佳极化条件为：3kV/mm的场强下，在100℃硅油中极化30min。 实验结果表明，当Ti/Zr=0.5/0.5、PNN含量x=0.2和Pr6O11和SrCO3掺杂量分别为0.02mol％和0.03mol％时，在960℃合成保温2h，1150℃烧结保温2h的条件下，得到PZT-PNN系统压电材料的最佳性能：压电常数d33=530pC/N、体积密度g=7.87g/cm3，介电损耗tanδ=1.8％，相对介电常数εT33/ε0=3000，体积电阻率Pv=1.2×1012Ω·cm，机电耦合系数Kp=57.4％，d33、εT33/ε0及tanδ的老化率较低(10％以内)，居里温度Tc=200℃左右。 最后，对比了前驱体合成工艺与传统的氧化物混合合成工艺对系统相结构、微观形貌、压电和介电性能的影响。

目录

文摘

英文文摘

前言

声明

第一章绪论

1.1压电效应及其产生机理

1.1.1压电效应

1.1.2压电效应产生机理

1.2压电陶瓷的基本结构

1.3压电陶瓷的基本参数

1.3.1压电常数

1.3.2介电常数

1.3.3介电损耗

1.3.4机电耦合系数

1.4掺杂改性

1.4.1等价离子置换

1.4.2高价离子掺杂

1.5压电陶瓷材料的进展

1.5.1三元系压电陶瓷材料的进展

1.5.2 PZT压电陶瓷材料

1.5.3 PZT-PNN压电陶瓷材料的研究进展

1.6低温烧结压电陶瓷材料概述

1.6.1低温烧结压电陶瓷材料的研究意义

1.6.2低温烧结压电陶瓷材料的实现方法

1.7本课题主要工作

第二章实验过程及测试

2.1原料及设备

2.2工艺选取

2.3性能测试及仪器装置

2.3.1相对介电常数εT33/ε0及介电损耗tanδ

2.3.2压电应变常数d33

2.3.3机电耦合系数Kp

2.3.4居里温度Tc

2.3.5显微结构及相组成

2.3.6体积密度

2.4 PZT-PNN压电陶瓷配方的确定

第三章PZT-PNN压电陶瓷的配方确定

3.1 Zr/Ti对PZT-PNN压电陶瓷性能的影响

3.1.1物相分析

3.1.2显微结构

3.2 PZT-PNN中第三组元PNN含量的确定

3.2.1物相分析

3.2.2显微结构

3.2.3介电压电性能

3.2.4居里温度

3.3 Pr6O11、SrCO3含量对PZT-PNN压电陶瓷的影响

3.3.1物相分析

3.3.2显微结构

3.3.3压电介电性能

3.3.4居里温度

3.3.5温度稳定性

3.4本章小结

第四章PZT-PNN压电陶瓷制备工艺的研究

4.1合成工艺的研究

4.1.1合成温度的确定

4.1.2多次合成的比较研究

4.2烧结工艺对PZT-PNN压电陶瓷性能的影响

4.2.1烧结温度

4.2.2保温时间

4.3极化工艺对PZT-PNN压电陶瓷性能的影响

4.3.1极化温度

4.3.2极化时间

4.4本章小结

第五章氧化物混合合成工艺与前驱体合成法的比较研究

5.1两种前驱体合成工艺的比较

5.1.1两种不同的前驱体合成工艺的具体流程

5.1.2合成温度的对前驱体合成工艺的影响

5.1.3两种铌铁矿合成工艺对压电陶瓷性能的影响

5.2混合物合成工艺与铌铁矿合成工艺的比较

5.2.1工艺比较

5.2.2对PZT-PNN压电陶瓷性能的影响

5.3本章小结

第六章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致 谢