磁性可分离石墨烯负载铂/镍双金属复合物的制备及应用

摘要

石墨烯(Graphene)是由sp2杂化的单层碳原子以六元环形式堆积而成的二维碳质材料。2004年,英国科学家Andre Geim和Konstantin Novoselov通过微机械剥离石墨法首次获得石墨烯。石墨烯的出现,不仅打破了传统热力学理论中二维晶体材料不能稳定存在的论断,更以其优异的理化性质及广阔的应用前景掀起了新一轮的碳质纳米材料研究热潮。石墨烯先后被应用于光电子器件、纳米传感器、超级电容器、储氢元件等,特别是石墨烯作为理想的纳米支撑载体,对非均相催化的发展具有十分重要的意义。
　　金属纳米颗粒催化剂在非均相催化中应用广泛。超大比表面积的石墨烯载体的引入能够有效地解决超微金属纳米颗粒的团聚问题,在提高催化活性的同时降低贵金属的消耗量,催化剂成本得到控制。然而,非均相反应体系中纳米复合催化剂的回收利用,一直没有得到很好的解决。本论文有针对性地制备了磁性可分离的石墨烯负载双金属纳米复合催化剂,为石墨烯基纳米催化剂的回收再利用提供了一条良好的思路。
　　主要研究结果如下:
　　(1)以氧化石墨烯为制备起点,H2PtCl6及NiSO4为金属前驱体,单宁酸为稳定剂,水合肼为还原剂,在碱性条件下通过简单的一步法获得了石墨烯负载Pt/Ni双金属纳米复合材料。整个制备过程在常温常压中进行,总耗时约1h,其中还原过程更是仅需15min。通过透射电镜、扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、拉曼光谱仪等表征手段,对复合物的整体形貌,双金属纳米颗粒平均粒径,结构特征,元素组成等进行了考察。
　　(2)以制备的石墨烯负载Pt/Ni纳米复合物催化还原对硝基苯酚,验证了复合材料的催化活性。通过与非负载型Pt/Ni纳米复合物催化活性的对比,证实了石墨烯负载对催化活性的提高。通过石墨烯负载不同浓度配比的Pt/Ni纳米复合物的催化活性对比,得到最优化的Pt/Ni–G纳米复合催化剂,最高反应速率常数可达1.476min–1。另外,常温下呈现超顺磁性的Pt/Ni–G纳米复合催化剂可通过外加磁场实现与反应体系的有效分离,展现了良好的复用性。

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第一章 论文综述

1.1纳米材料概述

1.2石墨烯概述

1.3石墨资源概况

1.4石墨烯的功能化

1.5石墨烯基纳米复合材料

1.6本文的研究内容

第二章 石墨烯负载铂/镍双金属纳米复合材料的制备及表征

2.1引言

2.2实验药品及设备

2.3石墨烯负载铂/镍双金属纳米复合材料的制备

2.4复合材料的表征

2.5本章小结

第三章 磁性可分离石墨烯负载铂/镍双金属纳米复合材料的催化活性的研究

3.1引言

3.2实验药品及设备

3.3石墨烯负载铂/镍双金属纳米复合材料的催化反应

3.4复合材料的表征

3.5本章小结

第四章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

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