LSPR光热效应引发的界面反应制备Au@CeO2基催化剂

摘要

近年来，核壳结构纳米材料在多相催化方面的应用引起广泛关注。由于核壳组分之间易产生协同作用，使其产生一些新的性质；金属氧化物包裹金属纳米颗粒形成核壳结构，不但利于金属纳米粒子与氧化物之间的相互作用，而且氧化物壳层的限域作用可以避免金属纳米粒子的烧结——这对纳米金属催化剂非常有价值。核壳结构的纳米金属@氧化物是一种重要的新型材料，其制备过程的关键问题是能否实现生成“壳”或其前驱体的反应仅仅局域于纳米金属颗粒表面或者界面。
　　本论文利用Au纳米粒子的表面等离子效应，研究了一种制备Au@CeO2纳米粒子的新方法。局域表面等离子效应（LSPR）是共振纳米粒子与光的谐振频率相互作用的结果，LSPR可以将吸收光的能量转化为热量，且产生的热量引发的壳层反应仅局域于Au纳米粒子的表面。制备过程简述为，利用氙灯光源照射Au溶胶、柠檬酸、乙二醇和硝酸铈混合而成的溶液，通过搅拌和冷却循环保持混合溶液温度恒定为25℃。经过光照之后，LSPR效应产生的热量诱导溶胶发生聚合反应，导致聚合的柠檬酸-Ce3+凝胶包裹在每一个Au纳米粒子表面。经过一系列的后续处理，就得到具有核壳结构Au@CeO2样品。
　　本论文利用场发射透射电子显微镜（TEM）和紫外可见光谱（UV-vis）详细分析了Au@CeO2前驱液的结构，并且探索不同光照时间对壳层厚度的影响。结果表明利用LSPR效应成功制备出了核壳结构的物质且随着光照时间的增加，壳层厚度会逐渐增加，并且在光照2h后达到最大，且不再增加，同时结果指出不同反应时间可以控制生成不同厚度的壳层。我们还考察了不同Au纳米粒子对Au@CeO2前驱液的影响，发现不同粒径的Au纳米颗粒包覆的CeO2前驱体壳层厚度不同。
　　最后为了考察所制备的Au@CeO2核壳结构的催化剂的催化性能，将所制得的前驱体溶液等体积浸渍到不同的载体上，经过干燥、煅烧之后得到所需催化剂，将其用于CO氧化反应和光催化分解水制氢等探针反应中均能表现出了良好的催化性能。

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第一章 绪论

1.1. 核壳结构

1.2 局域表面等离子共振效应（LSPR）

1.3 探针反应的研究现状

1.4 研究目的、思路、内容和创新点

第二章 实验装置与方法

2.1 实验试剂及仪器设备

2.2 样品的表征

2.3 样品的制备

2.4 CO氧化反应的性能评价

2.5 光催化水分解制氢反应的性能评价

第三章 17 nm Au@GCEC (CeO2前驱液)制备

3.1 引言

3.2 17 nm Au纳米粒子的制备

3.3 Au@GCEC(CeO2前驱液)核壳结构制备

3.4 小结

第四章 Au@GCEC(CeO2前驱液)制备

4.1 引言

4.2 不同粒径的Au纳米粒子的制备

4.3 不同粒径Au@GCEC(CeO2前驱液)核壳结构制备

4.4 本章小结

第五章 Au@CeO2基催化剂用于CO氧化反应

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 实验结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 Au@CeO2基催化剂用于光催化水解制氢反应

6.1 引言

6.2 实验部分

6.3 实验结果与讨论

6.4 小结

第七章 结论与展望

7.1 结论

7.2 创新点

7.3 建议与展望

参考文献

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