CO2分离膜的传递通道构建及传递过程强化

摘要

高效、低能耗和环境友好的CO2捕集技术是解决能源气体净化和温室气体减排问题的关键。膜技术以其高效、低碳、绿色等特点在CO2捕集领域显示出良好的发展前景，开发高性能CO2分离膜材料具有重要的理论价值和现实意义。本论文旨在开发高性能高分子-无机杂化膜，设计制备了多功能填充剂以调控膜结构、水环境、传递位点、化学微环境和多重选择机制，在膜内构建高效CO2传递通道，强化CO2分离性能。研究内容如下：
　　（1）基于不同形貌填充剂间的协同效应，以聚酰亚胺（Matrimid?5128）为膜基质，采用一维碳纳米管（CNTs）和二维氧化石墨烯（GO）作为双填充剂，调控膜结构，构建CO2传递通道，制备了双填充型杂化膜。CNTs作为高速气体传递通道提高了渗透性，GO作为选择性屏障提高了选择性，强化了扩散选择机制。杂化膜的CO2渗透系数和选择性（CO2/CH4或 CO2/N2）较纯膜分别提高了约4.3倍和2.5倍。
　　（2）基于CO2在水中的高溶解性，以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax?1657）为膜基质，采用超吸水羧酸纳米水凝胶球（CANs）调控膜内水环境，构建 CO2传递位点和传递通道，制备了高吸水性的杂化膜。CANs起到“蓄水池”作用，显著改善了膜的吸水性能和保水性能，羧基构成了 CO2传递位点，强化了溶解选择机制，CO2渗透系数和选择性都显著提高，超越了2008年Robeson上限。
　　（3）基于CO2可与氨基发生可逆反应的特性，以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax?1657）为膜基质，设计了氨基功能化介孔二氧化硅，调控化学微环境，构建CO2传递通道，制备了具有促进传递功能的杂化膜。氨基与CO2发生可逆反应，强化了反应选择机制。CO2渗透系数达1521 Barrer，CO2/CH4选择性达41，CO2/N2选择性达102。
　　（4）基于CO2扩散、溶解和反应选择机制的同时强化，以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax?1657）为膜基质，设计醚氧基和氨基功能化氧化石墨烯（GO）调控多重选择机制，构建 CO2传递通道，制备了具有多重选择机制的杂化膜。GO纳米片强化了扩散选择机制，醚氧基强化了溶解选择机制，氨基强化了反应选择机制。CO2渗透系数达1330 Barrer，CO2/CH4选择性达45，CO2/N2选择性达120。

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第一章 文献综述

1.1 研究背景

1.2 CO2分离膜

1.3 CO2分离膜传递机理

1.4构建CO2传递通道设想

1.5论文选题与主要研究思路

第二章 实验部分

2.1 实验原料与实验设备

2.2 实验方法

2.3 小结

第三章 基于膜结构构建CO2传递通道及传递过程强化

3.1 引言

3.2 填充剂的合成和杂化膜的制备

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 基于水环境构建CO2传递通道及传递过程强化

4.1 引言

4.2 填充剂的合成和杂化膜的制备

4.3 结果与讨论

4.5 本章小结

第五章 基于传递位点构建CO2传递通道及传递过程强化

5.1 引言

5.2 填充剂的合成和杂化膜的制备

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 基于化学微环境构建CO2传递通道及传递过程强化

6.1 引言

6.2 填充剂的合成和杂化膜的制备

6.3 结果与讨论

6.4 本章小结

第七章 基于多重选择机制构建CO2传递通道及传递过程强化

7.1 引言

7.2 填充剂的合成和杂化膜的制备

7.3 结果与讨论

7.4 本章小结

第八章 结论与展望

8.1 结论

8.2 主要创新点

8.3 研究展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

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