三维石墨烯/MoS2异质结增强Sn基锂电负极材料储锂性能研究

摘要

目前石墨烯/Sn纳米复合材料在锂离子电池负极方面的应用已被广泛研究，并具有优异的电化学性能。然而，石墨烯的可逆容量较低，势必降低石墨烯/Sn复合体系的储锂容量。进一步提高Sn基复合材料的储锂能力，制备更高性能的Sn基锂电负极材料仍是巨大的挑战。
　　具有独特二维结构的 MoS2纳米片与二维石墨烯具有高结构匹配性；同时MoS2纳米片的引入可为Sn纳米颗粒的负载提供更多的活性表面，而且在一定程度上限制Sn颗粒团聚长大。因此，石墨烯、MoS2纳米片及金属Sn的复合有望通过发挥三者的协同效应进一步提升复合电极的综合电化学性能。为此，本论文以NaCl为模板，以柠檬酸、氯化亚锡、钼酸铵和硫脲为反应原料，采用化学气相沉积（CVD）法原位合成了三维垂直堆垛石墨烯/MoS2异质结负载Sn@C纳米颗粒(3D VS-MoS2/GHNS/Sn@C)，系统研究了制备工艺流程及参数（如：NaCl/Sn摩尔比、还原温度、CVD温度和时间等）对3D VS-MoS2/GHNS/Sn@C复合材料物相、形貌与结构的影响，探讨了复合材料的生长机制，并考察了其用于锂电负极材料时的储锂性能与机制。
　　研究表明：NaCl的自组装效应及空间限域作用为构建三维多孔的连续碳网络和垂直堆垛石墨烯/MoS2异质结提供了模板，同时在一定范围内调节NaCl的加入量可实现不同厚度的三维碳网络的可控制备；低温还原过程中，负载在石墨烯表面的MoS2纳米片可促进Sn纳米颗粒均匀负载于三维石墨烯/MoS2异质结骨架上；原位生长的三维多孔石墨烯/MoS2异质结可显著提高Sn基负极材料的储锂性能，最优化工艺条件下制得的3D VS-MoS2/GHNS/Sn@C复合材料在电流密度为0.2A g-1下的首圈可逆容量为1464mAh g-1，循环80周后可逆容量达到1614mAh g-1。同时，该复合材料具有优异的倍率性能，在不同的电流密度下（0.5，1，2，3，4，5A g-1）循环5周可逆容量分别为1015.9，948.5，850.9，779.7，698.5，631.8mAh g-1，且当电流密度回到0.5和1A g-1时，容量上升为1074.2和971.5mAh g-1，显示出原位构筑的三元复合材料在高倍率下仍能保持结构的超高稳定性。复合材料优异的储锂性能主要归因于：石墨烯与MoS2形成了优异的垂直堆垛异质结构、三维多孔网络结构以及石墨烯、MoS2和金属Sn三者之间紧密的界面结合和优良的界面匹配。

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第一章 绪论

1.1引言

1.2锂离子电池概述

1.3锡基负极材料

1.4 MoS2基负极材料

1.5本研究工作的内容及意义

第二章 实验与测试分析方法

2.1实验药品与设备

2.2实验方法

2.3材料表征方法

2.4电化学性能测试

第三章 三维垂直堆垛石墨烯/MoS2异质结负载金属Sn@C纳米颗粒复合材料的制备及电化学性能研究

3.1三维垂直堆垛石墨烯/MoS2异质结负载 Sn@C 复合材料合成工艺的优化

3.2最优化参数形貌与结构的表征

3.3三维垂直堆垛石墨烯/MoS2异质结增强金属Sn基复合材料的电化学性能

3.4本章小结

第四章 三维垂直堆垛石墨烯/MoS2异质结增强金属锡基复合材料的储锂机制研究

4.1三维石墨烯/Sn@C复合材料的形貌及电化学性能

4.2三维超薄碳片/MoS2复合材料的形貌及电化学性能

4.3充放电测试后样品的表征

4.4本章小结

第五章 全文结论

5.1全文结论

5.2工作创新点

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢