应用三维石墨烯/二氧化铈基复合阴极材料电芬顿法降解环丙沙星的研究

摘要

电催化高级氧化法处理有机废水的效果主要取决于电极材料的性质，选择适宜的阴极材料不仅可以抑制阴极析氢反应的发生，而且能够通过阴极反应产生的H2O2和-OH等强氧化性物质提高有机物的降解效果，降低电化学反应的能耗。本论文以三维多孔贯穿结构的石墨烯为导电材料，成功的制备了3D CeO2/RGO和3D CexZr1-xO2/RGO复合物阴极材料，通过电-Fenton氧化法探究了环丙沙星的降解效果。电-Fenton法是通过充氧或曝气，使氧气在阴极发生还原反应，间接电解来产生Fenton试剂H2O2，Fe2+催化H2O2不断产生具有强氧化性的羟基自由基，进而高效氧化降解有机物。其优势在于成本很低，对设备没有特殊的要求，操作简单。
　　采用Hummers氧化法制备了氧化石墨烯，通过水热自组装和原位沉淀二氧化铈纳米粒子、铈锆氧化物固溶体的方法制备了3D CeO2/RGO和3D CexZr1-xO2/RGO复合阴极材料，优化了制备条件。通过透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射（XRD）、氮气脱附吸附曲线（BET）、X-射线光电子能谱（XPS）等方法对复合材料的表观形貌及结构组成进行分析，通过循环伏安（CV）、交流阻抗（EIS）对复合材料的电化学性质进行分析。
　　通过紫外可见吸收光谱（UV-vis）和总有机碳（TOC）的测定考察对比了3D CeO2/RGO和3D CexZr1-xO2/RGO两种复合阴极材料对环丙沙星的降解效果，优化了复合材料阴极降解环丙沙星的条件，并研究了初始pH值、电流强度、投加的催化剂Fe2+的量、材料制备的水热反应时间、Zr的掺杂以及铈锆固溶体氧化物的负载量和铈与锆的比例对电催化氧化降解环丙沙星的效率的影响以及影响机理。研究结果显示，pH值为3，电流强度为400mA，Fe2+的浓度为0.1mmol-L-1，材料制备的水热反应时间为8h时，复合材料电极对电催化氧化降解环丙沙星的效率最高，通过紫外测得6.5h时3D CeO2/RGO电极对环丙沙星的最高降解效率为100％，TOC去除率为90.97%。当Zr掺杂到CeO2中时，降解速率明显加快；其中，硝酸铈和硝酸锆的质量比为30:10时，制备的3D Ce0.75Zr0.25O2/RGO复合材料电极在5h时对环丙沙星的降解效率就可以达到100%，TOC去除率为96.38%。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 抗生素概述

1.2 环丙沙星的性质及危害

1.3 高级氧化技术简介

1.4 电-Fenton法处理废水中阴极材料的研究进展

1.5 掺杂稀土元素对阴极材料改性的研究

1.6 本论文的选题意义及主要研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验材料与实验仪器

2.2 实验装置

2.3 电极制备

2.4 电极材料表征方法

2.5 环丙沙星降解效果分析方法及仪器

第三章 基于3D CeO2/RGO电极的电芬顿法降解环丙沙星废水的研究

3.1 3D CeO2/RGO电极材料的形貌和结构表征

3.2 3D CeO2/RGO电极材料的电化学表征

3.3 基于3D CeO2/RGO电极的电芬顿法降解环丙沙星的影响因素及最佳条件

3.4 环丙沙星的矿化

3.5 环丙沙星（CIP）降解机理

3.6 本章小结

第四章 基于3D CexZr1-xO2/RGO电极材料的电芬顿法降解环丙沙星废水研究

4.1 3D Ce0.75Zr0.25O2/RGO电极材料的形貌和结构表征

4.2 3D CexZr1-xO2/RGO复合材料电极的电化学表征

4.3 3D CexZr1-xO2/RGO复合材料电极影响环丙沙星降解效率的因素

4.4 3D CexZr1-xO2/RGO复合材料电极对环丙沙星的矿化

4.5 本章小结

第五章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢